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打破局限！大連化物所吳忠?guī)?中科大余彥，發(fā)表EnSM！

全固態(tài)鋰-硫電池（ASSLSBs）因其高理論能量密度（2600 Wh kg-1）、豐富的硫資源、低成本和環(huán)境友好特性而受到廣泛關(guān)注。然而，鋰負(fù)極的不穩(wěn)定形成、界面空隙和不穩(wěn)定的界面反應(yīng)已成為ASSLSBs實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期循環(huán)和滿意能量密度的關(guān)鍵瓶頸。

在此，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所吳忠?guī)洝⒅袊?guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)余彥等人開發(fā)了一種大面積、超薄、無(wú)枝晶的富鋰3D Li-Sn合金/石墨烯箔（3D Li-Sn合金/GF）負(fù)極并用于高性能全固態(tài)鋰-硫電池（ASSLSBs）。

研究顯示，該負(fù)極通過(guò)將Li-Sn合金熔化并注入到可調(diào)節(jié)厚度的還原氧化石墨烯（rGO）膜中制備而成，具有以下幾個(gè)關(guān)鍵優(yōu)勢(shì)：首先，其富含親鋰的Li₂₂Sn₅成核位點(diǎn)有助于降低鋰成核過(guò)電位并均勻化鋰沉積；其次，三維石墨烯框架結(jié)構(gòu)提供了高比表面積和穩(wěn)定的鋰剝離/沉積支撐，使得鋰離子更傾向于在沉積過(guò)程中向合金內(nèi)部沉積，減輕了循環(huán)過(guò)程中的體積變化；第三，富鋰的三維結(jié)構(gòu)金屬鋰網(wǎng)絡(luò)作為負(fù)極的活性鋰源，有助于恢復(fù)Li-Sn合金電位至鋰金屬，保證高能量密度輸出；

最后，通過(guò)調(diào)整鋰宿主的厚度，可以輕松控制所得3D Li-Sn合金/GF負(fù)極的厚度，范圍從10到50微米，打破了商業(yè)化鋰箔的局限性。基于此，該種負(fù)極展現(xiàn)了高達(dá)3282 mAh g^-1的超高比容量和0.03 V vs. Li/Li⁺的低電位平臺(tái)，實(shí)現(xiàn)了在高電流密度和面容量下的長(zhǎng)期穩(wěn)定循環(huán)。

圖1. 3D Li-Sn合金/GF負(fù)極的鋰沉積剝離過(guò)程

總之，該工作展示了一種可控厚度、自由支撐的三維石墨烯框架支撐的富鋰Li-Sn合金箔負(fù)極的制造，該負(fù)極通過(guò)將熔融金屬Li-Sn注入超輕、厚度可調(diào)的石墨烯膜中實(shí)現(xiàn)，為構(gòu)建高能量密度ASSLSBs提供了非凡穩(wěn)定的Li剝離/沉積循環(huán)。均勻分散的親鋰Li₂₂Sn₅位點(diǎn)保證了在三維GF內(nèi)選擇性成核和生長(zhǎng)Li，無(wú)Li枝晶形成。此外，該種三維導(dǎo)電納米多孔結(jié)構(gòu)，修飾有高Li離子擴(kuò)散系數(shù)的Li₂₂Sn₅框架，確保了整個(gè)電極的快速Li擴(kuò)散，并最小化了體積波動(dòng)。

基于此，所得到的3D Li-Sn合金/GF基對(duì)稱電池展示了超高的Li容量3282 mAh g^-1、高庫(kù)侖效率99%，以及在3 mA h cm^-2的高容量下長(zhǎng)達(dá)1200小時(shí)的超長(zhǎng)壽命。此外，配備3D Li-Sn合金/GF負(fù)極的ASSLSBs在室溫下展現(xiàn)出卓越的循環(huán)穩(wěn)定性，在235個(gè)循環(huán)后容量保持率為97.8%。即使在高硫負(fù)載3.53 mg cm^-2下，也能實(shí)現(xiàn)超過(guò)3 mAh cm²的高面積容量。

因此，該工作為合理設(shè)計(jì)超高容量和特別穩(wěn)定的金屬Li負(fù)極提供了新的思路，為開發(fā)下一代高安全性和高能量密度的鋰金屬全固態(tài)電池指明了方向。

圖2. S@CNTs|Li₁₀GeP₂S₁₂|Li₇P₃S₁₁|3D Li-Sn合金/GF ASSLSBs的電化學(xué)性能

Large-Area Dendrite-Free Ultrathin Li-Rich 3D Li-Sn Alloy/Graphene Foil for High-Performance All-Solid-State Lithium-Sulfur Batteries, Energy Storage Materials 2024 DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103987

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