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研究背景

乙炔（C?H?）是乙烯（C?H?）生產中的雜質，因其對C?H?聚合催化劑的毒化作用，需將其濃度降低至2 ppm以下，從而成為研究熱點。工業上，通常采用鈀（Pd）基催化劑在適度壓力（~5 bar）和373-523 K的溫度下對C?H?進行半加氫處理，以提高C?H?的產率。然而，該方法存在催化劑選擇性受限的問題，C?H?易被過度加氫生成乙烷（C?H?），或因催化劑表面電子結構的調控導致C?H?吸附能力下降，降低反應速率。

成果簡介

有鑒于此，明尼蘇達大學Aditya Bhan團隊在Science期刊上發表了題為“Selective chemical looping combustion of acetylene in ethylene-rich streams”的最新論文。團隊提出了一種基于Bi?O?的選擇性化學循環燃燒策略，以氧化物的晶格氧（lattice O）為活性氧源，在還原過程中選擇性氧化C?H?，并在氧化階段通過O?補充晶格氧，實現循環再生。

研究發現，Bi?O?的C?H?燃燒速率常數比C?H?高出3000倍，且在多個氧化還原循環中保持高選擇性，不產生對選擇性不利的新相。該策略無需額外加壓，對CO?和H?O等雜質具有耐受性，提供了一種區別于半加氫的新型C?H?去除路徑，有望應用于乙烯精制過程。

研究亮點

(1) 本研究首次提出利用氧化鉍（Bi?O?）進行C?H?的選擇性燃燒，從而替代傳統的Pd基半加氫催化工藝，實現C?H?的高效去除。實驗表明，Bi?O?可在化學循環操作中將C?H?濃度降低至2 ppm以下，同時保持C?H?的高選擇性。

(2) 研究通過以下方法揭示Bi?O?在C?H?去除中的作用機制：

動力學分析表明，C?H?的燃燒速率常數比C?H?燃燒速率常數高出3000倍，說明Bi?O?具有極高的C?H?選擇性。

機理研究顯示，C?H?的C–H鍵在Bi–O位點上發生異裂活化，結合C?H?的較高酸性，使其燃燒反應的能壘遠低于C?H?。

循環實驗證實，Bi?O?的晶格氧可在還原半循環中選擇性燃燒C?H?，并在氧化半循環中通過空氣補充，實現穩定的氧化還原循環，無明顯活性衰減。

結構表征結果表明，盡管氧化還原循環會導致Bi?O?表面形貌變化，但不會生成新的Bi或Bi?O?相，燃燒選擇性未受到影響。

圖文解讀

圖1. C?H?從C?H?氣流中選擇性去除的示范。

圖2. C?H?和C?H?活化的動力學研究。

圖3. 新鮮Bi?O?與氧化還原循環后Bi?O?的表征。

結論展望

本文提供了一種創新的C?H?選擇性燃燒方法，作為傳統C?H?半氫化的替代方案，為C?H?提純提供了一種更高效且經濟的技術路徑。通過利用Bi?O?催化劑的化學循環反應，研究表明該方法不僅能在常溫常壓下操作，避免了高壓和昂貴催化劑的需求，還能有效耐受CO?和水等雜質的干擾。最重要的是，Bi?O?催化劑在多個氧化還原循環后仍能保持對C?H?的高選擇性，且催化劑的局部Bi配位未發生顯著變化，展示了其卓越的穩定性和再生能力。

從科學角度來看，本文啟示我們，材料的選擇性和穩定性可以通過精確調控催化劑的表面性質實現，尤其是通過晶格氧參與的異裂C–H活化過程。此研究不僅為烴類混合物中酸性C–H鍵分子的選擇性去除提供了新的思路，也展示了化學循環技術在催化領域的潛力。未來，類似的催化體系可能應用于其他復雜混合物的分離與純化過程，推動綠色化學和可持續化工的發展。

文獻信息

Matthew Jacob et al. ,Selective chemical looping combustion of acetylene in ethylene-rich streams.Science387,744-749(2025).DOI:10.1126/science.ads3181

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