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院士領銜！重慶大學Nature子刊：納米島包覆Co單原子，實現類Fenton反應活性-穩定性平衡

廢水中的持久性有機污染物對人類健康和生態系統構成重大威脅。近年出現的基于多相過氧化物單硫酸鹽的高級氧化工藝(PMS-AOPs)已被認為是產生活性氧物種(ROS)和根除廢水中難降解有機污染物的有效方法。盡管水處理系統具有很大的發展潛力，但是它們面臨著巨大的挑戰。催化劑合成的高成本限制了它們的實際應用，而催化劑在產生高氧化活性物質，特別是硫酸根(SO₄^?-)方面的選擇性并不理想。

此外，這些系統容易受到環境變量的影響，包括pH值、共存離子和有機物，阻礙了它們在實際情況下的有效和可靠運行。因此，開發高度穩定和活性的催化劑對于推動廢水處理發展至關重要。

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近日，中國科學技術大學俞漢青院士和重慶大學陳飛等設計了一個功能化的單原子納米島催化劑(Co_SA/Zn.O-ZnO)，旨在提高類Fenton反應的活性和穩定性。這種結構設計利用了“島”(ZnO納米顆粒上原子分散的Co原子)和“?！?ZnO載體)之間的協同相互作用，二者都在激活PMS中發揮不同的作用?！皪u”保證了Co原子的約束和穩定，而“海”保持了一個中性的反應微環境。

實驗結果表明，Co_SA/Zn.O-ZnO/PMS體系在選擇性產生高氧化SO₄^?-物種方面表現出很好的性能，在自穩定的pH系統中實現了對各種污染物的完全降解。值得注意的是，抗生素SMX的降解速率常數(k值)為98.2 min^-1 M^-1，優于先前的報道。

此外，Co_SA/Zn.O-ZnO表現出對各種環境因素和各種有機化合物的強韌性，具有超低活性位點浸出和顯著的循環穩定性。理論計算表明，單原子Co位點的引入改變了電子結構的對稱性，提高了d帶中心，這些變化顯著增強了PMS的吸附，促進了SO₄^?-自由基的產生。

此外，研究人員使用綜合斑馬魚、小麥和大腸桿菌實驗進行的毒性評估證實了降解產物的無毒性。更重要的是，焦化廢水在延長的連續流動時間(12小時)內的快速脫色和大量礦化再次驗證了反應體系的獨特設計，并展示了其實用性。

總的來說，該項研究所提出的“島-?！贝呋瘎┰O計策略有效地解決了催化活性和穩定性不平衡的挑戰，為開發應用于水凈化和高價值轉化反應的功能化單原子催化劑提供了新策略。

Nano-island-encapsulated cobalt single-atom catalysts for breaking activity-stability trade-off in Fenton-like reactions. Nature Communications, 2025. DOI: 10.1038/s41467-024-55622-y

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