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在各種單原子催化劑(SAC)載體中，WC_x由于其d帶電子態(tài)與Pt基材料相似而在HER領(lǐng)域得到了廣泛的研究。然而，這些催化劑的制備通常涉及長(zhǎng)時(shí)間的熱解，單個(gè)金屬原子容易聚集成簇或納米顆粒，因此阻礙了基于WC_x的SAC的大規(guī)模生產(chǎn)和應(yīng)用。

另一方面，以往的研究表明，暴露的WC_x納米晶體是不穩(wěn)定的，往往與水反應(yīng)形成W的氧化物。在水介質(zhì)中連續(xù)操作時(shí)，這將導(dǎo)致制備的SAC的結(jié)構(gòu)和活性降解。因此，設(shè)計(jì)和構(gòu)造高度活躍和健壯的基于WC_x的SAC具有重要意義，但這仍然是一個(gè)嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。

近日，清華大學(xué)鄧兵和山西大學(xué)朱勝等通過(guò)限制閃光焦耳熱(CFJH)技術(shù)在多壁碳納米管(MWCNTs)內(nèi)超快限制合成Pt₁/WC_x納米結(jié)構(gòu)，成功制備出Pt₁/WC_x@CNT鏈?zhǔn)酱呋瘎C_x載體是由納米管內(nèi)的多金屬氧酸鹽(POM)團(tuán)簇在不到1秒的時(shí)間內(nèi)通過(guò)瞬間碳熱還原反應(yīng)轉(zhuǎn)化而成，并伴隨著碳化物骨架中孤立的Pt原子的摻入。

系統(tǒng)的表征和理論計(jì)算表明，Pt₁/WC_x@CNT中原子Pt中心和WC_x載體之間存在強(qiáng)烈的金屬-載體相互作用。在WC_x中引入單原子Pt不僅可以優(yōu)化Pt-W界面的電荷分布，而且還可以改善H的吸附/解吸行為，從而協(xié)同促進(jìn)HER的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)，使其具有高的整體性能。

性能測(cè)試結(jié)果顯示，在酸性條件下，Pt₁/WC_x@CNT催化劑在10 mA cm^-2電流密度處的過(guò)電位低至45.2 mV，在150 mV電位下的質(zhì)量活性和TOF值分別為9.01 A mg_Pt^-1和9.17 s^-1。

此外，碳納米管的包裹為Pt₁/WC_x在催化反應(yīng)過(guò)程中提供了一種潛在的裝甲。在10 mA cm^-2電流密度下連續(xù)電解500小時(shí)后，Pt₁/WC_x@CNT的活性仍保留初始值的95.2%，穩(wěn)定性測(cè)試后材料的形貌和結(jié)構(gòu)未發(fā)生明顯變化。總的來(lái)說(shuō)，這項(xiàng)工作不僅實(shí)現(xiàn)了高效能和耐久性的快速鏈甲催化劑制備，并且突出了CFJH技術(shù)在超快和結(jié)構(gòu)可控合成領(lǐng)域的廣泛適用性。

Confined flash Pt₁/WC_x inside carbon nanotubes for efficient and durable electrocatalysis. Nano Letters, 2025. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c05097

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