要設計出高效的圓偏振光源,急需制備出同時具有高光致發光量子產率(PLQY)和大發光不對稱因子(glum)的手性無鉛金屬鹵化物。
然而,由于手性材料中的電偶極矩(μ)和磁偶極矩(m)不匹配,PLQY和glum之間存在權衡。
2025年2月10日,中國科學院福建物質結構研究所徐亮金、南開大學龍官奎在國際知名期刊Nature Communications發表題為《Stepwise amplification of circularly polarized luminescence in indium-based metal halides by regulating their structural dimension》的研究論文,Cui-Mi Shi為論文第一作者,徐亮金、龍官奎為論文共同通訊作者。
徐亮金,中國科學院福建物質結構研究所研究員。2010年本科畢業于華中師范大學,2015年獲中科院福建物質結構研究所博士學位(導師為陳忠寧研究員),畢業后留所擔任助理研究員,2017-2020年先后在沙特阿普杜拉國王科技大學、美國佛羅里達州里大學從事博士后研究,2020年晉升為研究員。
徐亮金的研究方向為金屬簇合物,鈣鈦礦,有機-無機雜化材料的合成與光電性能研究。
龍官奎,南開大學研究員,國家級青年人才。2009年本科畢業于蘭州大學,保送至南開大學化學學院攻讀博士學位(師從陳永勝教授)。隨后在天津化學化工協同創新中心(關乃佳/陳永勝教授)、多倫多大學(Edward H. Sargent教授)和南洋理工大學(高煒博/Cesare Soci教授)從事博士后工作,2020年加入南開大學獨立開展科研工作。
龍官奎的研究方向為手性鈣鈦礦材料的開發及應用研究,鈣鈦礦手性超結構,有機太陽能電池。近年來以第一作者及通訊作者身份發表論文40余篇,包括Nat. Photon.、Nat. Rev. Mater.、?Nat. Commun.、?Angew. Chem. Int. Ed.、?J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Energy Mater.、和Laser Photon. Rev.等國際知名期刊。
在本文中,作者解決了這一矛盾,并通過結構尺寸調控開發了高效的圓偏振發光(CPL)發射器。
通過調節手性有機陽離子的尺寸和極化,并采用級聯陽離子插入策略,研究人員構建了0維(0D)、1維(1D)和3維(3D)基于銦(In)的手性金屬鹵化物。這些雜化材料表現出具有接近單位PLQY的自陷激子發射,而隨著結構維度從0D增加到3D,|glum|指數級地從10-3增加到近10-1,最高|glum|達到0.89×10-1。
結構分析和理論計算表明,結構維度的增加促進了螺旋結構的形成并增大了磁轉變偶極矩,從而改善了CPL性能。
本研究為灰度與結構維度之間的關系提供了寶貴的見解,將促進高效CPL活性材料的實際應用。
圖1:CPL性能優化策略
圖2:R/S-0DIn的結構分析和光物理性質
圖3:R/S-0D的結構分析和光物理性質
圖4:R/S-1D和R/S-3D的結構分析和光物理性質
圖5:增強CPL性能的機制分析
綜上,作者通過調節手性有機陽離子的大小和極化特性,并采用級聯陽離子插入策略,構建了0維(0D)、1維(1D)和3維(3D)的基于In的手性金屬鹵化物,實現了高效圓偏振發光(CPL)性能的調控。
研究發現,隨著結構維度從0D增加到3D,這些金屬鹵化物的光致發光量子產率(PLQY)接近100%,而發光不對稱因子(glum)呈指數增長,最高達到0.89×10-1,其綜合性能指標(FOM)達到0.79×10-1,均為目前已報道的最高值。
本成果不僅解決了高PLQY與大glum之間的矛盾,還闡明了結構維度與CPL性能之間的關系,為設計高效CPL材料提供了新的理論依據。
該研究開發的高效CPL材料在3D顯示、量子計算、自旋電子器件和信息存儲等領域具有廣闊的應用前景,有望推動相關技術的發展和產業化應用。
Shi, CM., Lu, H., Wang, JY.?et al.?Stepwise amplification of circularly polarized luminescence in indium-based metal halides by regulating their structural dimension.?Nat. Commun., (2025).
原創文章,作者:zhan1,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2025/02/13/9f9b007a6a/