光電化學(xué)(PEC)通過將光吸收與催化過程集成于電極中,為太陽(yáng)能燃料合成提供了直接轉(zhuǎn)化路徑。
然而,由于催化過電位高和半導(dǎo)體光電壓不足,PEC生產(chǎn)碳?xì)浠衔锶匀浑y以實(shí)現(xiàn)。
2025年2月3日,加州大學(xué)伯克利分校楊培東院士、Virgil Andrei在Nature Catalysis上發(fā)表題為《Perovskite-driven solar C2?hydrocarbon synthesis from CO2》的研究論文,Virgil Andrei、Inwhan Roh為論文共同第一作者,楊培東院士、Virgil Andrei為論文共同通訊作者。
楊培東,1993年楊培東獲得中國(guó)科技大學(xué)學(xué)士學(xué)位;1997年獲得哈佛大學(xué)博士學(xué)位;1999年進(jìn)入美國(guó)加州大學(xué)伯克利分校任教,先后擔(dān)任助理教授、副教授、終身教授 ;2012年當(dāng)選美國(guó)藝術(shù)與科學(xué)院院士。2014年出任上海科技大學(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院院長(zhǎng)。2016年5月當(dāng)選美國(guó)國(guó)家科學(xué)院院士。2020年當(dāng)選為美國(guó)科學(xué)促進(jìn)會(huì)會(huì)士,2021年當(dāng)選為中國(guó)科學(xué)院外籍院士。
楊培東主要研究?jī)?nèi)容為一維半導(dǎo)體納米結(jié)構(gòu)及其在納米光學(xué)和能量轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用,包括人工光合作用、納米線電池、納米線光子學(xué)、納米線基太陽(yáng)電池、納米線熱電學(xué)、碳納米管納米流體、低維納米結(jié)構(gòu)組裝、新興材料和納米結(jié)構(gòu)合成和操控。

Virgil Andrei,劍橋大學(xué)圣約翰學(xué)院研究員,作為Winton Cambridge-Kavli ENSI交流項(xiàng)目,他在加州大學(xué)伯克利分校楊培東教授的實(shí)驗(yàn)室開展了這項(xiàng)工作。

在本文中,研究人員通過界面工程將鹵化鉛鈣鈦礦光吸收材料與銅納米花電催化劑耦合,成功合成了乙烷和乙烯。
所得鈣鈦礦光電陰極在0 V條件下,C2烴類產(chǎn)物的法拉第效率(FE)達(dá)到9.8%。
催化劑與鈣鈦礦的幾何表面積顯著影響C2產(chǎn)物的光電陰極選擇性,表明局部電流密度在產(chǎn)物分布中的作用。
該電極通過將光電陰極與用于甘油氧化的硅納米線光電陽(yáng)極耦合成功克服了傳統(tǒng)水氧化過程的熱力學(xué)限制。
這些無(wú)輔助的鈣鈦礦-硅PEC器件實(shí)現(xiàn)了155 μA cm-2的C2碳?xì)浠衔锕怆娏髅芏龋^傳統(tǒng)用于水氧化和二氧化碳還原的鈣鈦礦-BiVO4人工葉片提升200倍。
該研究成果證實(shí)鈣鈦礦半導(dǎo)體可作為實(shí)現(xiàn)PEC多碳合成的多功能平臺(tái)。

圖1:鈣鈦礦-BiVO4人工樹葉的設(shè)計(jì)與烴類的合成
圖2:Cu納米花催化劑對(duì)CO2還原的選擇性
圖3:PVK|CuNF光電陰極上依賴催化劑面積的C2烴選擇性
圖4:PVK|CuNF-BiVO4串聯(lián)耦合用于生產(chǎn)C2烴和O2
圖5:基于PVK|CuNF-Si的PEC裝置用于C2烴合成與甘油氧化
該研究通過將鈣鈦礦光吸收劑與銅納米花電催化劑結(jié)合,實(shí)現(xiàn)了乙烷和乙烯的光催化合成。通過將光電陰極與硅納米線光電陽(yáng)極(用于甘油氧化)耦合,實(shí)現(xiàn)了200倍于傳統(tǒng)系統(tǒng)光電流密度提升。
該研究為從CO2可持續(xù)合成C2烴提供了新路徑,同時(shí)為光催化系統(tǒng)的設(shè)計(jì)和優(yōu)化提供了重要理論依據(jù),有望推動(dòng)太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的化學(xué)合成技術(shù)發(fā)展,助力能源轉(zhuǎn)型和碳中和目標(biāo)。
Andrei, V., Roh, I., Lin, JA. et al. Perovskite-driven solar C2?hydrocarbon synthesis from CO2.?Nat. Catal.(2025).
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