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研究背景

隨著全球能源需求的增加和氣候變化的壓力，開發(fā)可持續(xù)和清潔能源顯得尤為重要。綠色氫氣的生產(chǎn)通過水電解被認為是解決這一問題的有效途徑之一。特別是陰離子交換膜水電解，因其具備成本效益和與可再生能源兼容的優(yōu)勢，成為一種有前景的技術(shù)。然而，海水電解作為一種利用地球上豐富海水資源進行氫氣生產(chǎn)的方法，面臨著一些挑戰(zhàn)。因此，開發(fā)高效且穩(wěn)定的OER催化劑成為提升電解效率和降低能量消耗的關(guān)鍵。

成果簡介

基于此，黑龍江大學(xué)付宏剛教授與閆海靜副教授等人通過將MXene（Ti?C?）與NiFe硫化物結(jié)合，利用MXene作為支持材料來增強NiFe硫化物的催化性能、穩(wěn)定性和耐腐蝕能力。這種材料的協(xié)同作用有望解決現(xiàn)有催化劑在海水電解中的性能瓶頸，為大規(guī)模綠色氫氣生產(chǎn)提供更加可靠的解決方案。該研究以“MXene-Assisted NiFe sulfides for high-performance anion exchange membrane seawater electrolysis”為題，發(fā)表在《Nature Communications》期刊上。

作者簡介

閆海靜，黑龍江大學(xué)副教授，2017年7月進入黑龍江大學(xué)化學(xué)化工與材料學(xué)院工作，加入功能無機材料化學(xué)教育部重點實驗室科研團隊。主要從事小尺寸過渡金屬碳（氮、磷）化物的結(jié)構(gòu)調(diào)控及電催化應(yīng)用研究，開發(fā)基于基團相互作用原理可控構(gòu)建小尺寸氮（磷）化物的方法。近五年來，在國際材料和能源領(lǐng)域一流刊物Nat. Commun.、Angew. Chem. In. Ed.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、J. Mater. Chem. A，Chem. Commum.?和Nano Res.等發(fā)表研究論文。

付宏剛，黑龍江大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師，教育部長江學(xué)者獎勵計劃特聘教授，首批“國家萬人計劃”百千萬工程領(lǐng)軍人才，新世紀(jì)百千萬人才工程國家級人選，黑龍江省龍江學(xué)者獎勵計劃特聘教授，功能無機材料化學(xué)省部共建教育部重點實驗室主任。英國皇家化學(xué)會會士（2019.7-至今），RSC重要期刊EES Catalysis副主編。主持及承擔(dān)國家自然科學(xué)基金重點項目、科技部重點研發(fā)計劃項目等國家級項目20余項。作為通訊作者在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Nat. Commun.等重要期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文。

研究亮點

1、新穎的催化劑設(shè)計：提出了一種新型的電催化劑，通過將MXene（Ti₃C₂）與NiFe硫化物結(jié)合，開發(fā)了(Ni,Fe)S₂@Ti₃C₂復(fù)合催化劑。利用了MXene的高導(dǎo)電性和豐富的表面功能基團，有效增強了NiFe硫化物的電催化性能和穩(wěn)定性。

2、改善OER性能：通過Ti₃C₂的引入，(Ni,Fe)S₂@Ti₃C₂催化劑能夠有效觸發(fā)晶格氧氧化機制（LOM），從而提高了OER活性。該催化劑在低電壓下便能達到較高的電流密度，顯著提升了OER的效率。

3、優(yōu)異的穩(wěn)定性和耐腐蝕性：該催化劑在長期使用過程中表現(xiàn)出顯著的穩(wěn)定性，經(jīng)過1000小時的測試，性能幾乎無衰退。此外，在含氯環(huán)境下，(Ni,Fe)S₂@Ti₃C₂的抗腐蝕性明顯優(yōu)于常規(guī)催化劑（如RuO₂）。

圖1 (Ni,Fe)S₂@Ti₃C₂的材料合成與結(jié)構(gòu)表征

圖1展示了(Ni,Fe)S₂@Ti₃C₂的納米片結(jié)構(gòu)，特別是其垂直交織的陣列結(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)有助于提供更多的活性位點，提升催化效率，并增加電解液的滲透性，從而加速電解反應(yīng)。XPS結(jié)果表明Ti₃C₂基底與(Ni,Fe)S₂之間存在較強的電子耦合，尤其是Ti-O-Fe鍵的存在，這種較強的鍵合作用有助于穩(wěn)定Fe離子，防止其在氧化還原反應(yīng)中的溶解，從而提高催化劑的穩(wěn)定性。

圖2 電催化OER性能

圖2展示了(Ni,Fe)S₂@Ti₃C₂作為一種催化劑，表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化活性、快速的電催化反應(yīng)動力學(xué)、低電荷轉(zhuǎn)移電阻以及極佳的長期穩(wěn)定性，優(yōu)于多種常見催化劑。與其他常見的析氧反應(yīng)催化劑（例如RuO₂）相比，(Ni,Fe)S₂@Ti₃C₂表現(xiàn)出更低的過電位，證明其具有更高的催化活性。與(Ni,Fe)S₂相比，(Ni,Fe)S₂@Ti₃C₂在長期測試中的表現(xiàn)更為穩(wěn)定，顯示出其較強的耐久性和穩(wěn)定性。這使得它成為析氧反應(yīng)中非常有前景的電催化材料。

圖3 OER性能和氯離子抗腐蝕性的來源

圖3展示了(Ni,Fe)S₂@Ti₃C₂催化劑在OER中的性能，特別是在抗腐蝕性和長期穩(wěn)定性方面的表現(xiàn)，重點通過電化學(xué)阻抗譜（EIS）、原位XPS分析和金屬溶解監(jiān)測來解釋其優(yōu)異的催化性能和抗腐蝕特性。Ti₃C₂基底不僅提升了催化劑的催化活性，還通過強電子耦合增強了Fe的穩(wěn)定性，并有效抑制了氯離子引發(fā)的腐蝕，使該催化劑在海水電解和其他工業(yè)應(yīng)用中具有更高的耐用性。

圖4 反應(yīng)機制

圖4展示了通過一系列實驗和計算揭示了(Ni,Fe)S₂@Ti₃C₂催化劑在OER中的反應(yīng)機制，并確認了其通過晶格氧氧化機制（LOM）進行OER，而(Ni,Fe)S₂則通過氫氧根離子氧化機制（AEM）。此外，(Ni,Fe)S₂@Ti₃C₂表現(xiàn)出更好的抗氯腐蝕性，Ti₃C₂基底顯著降低了氯離子的吸附能力，有效增強了催化劑的耐久性。這使得該催化劑在海水電解等實際應(yīng)用中具有較強的穩(wěn)定性和耐腐蝕性。

圖5 電解池性能

圖5展示了使用(Ni,Fe)S₂@Ti₃C₂陽極和Raney Ni陰極的雙電極電解池在不同條件下的性能評估。該催化劑不僅在較低的電壓下即可實現(xiàn)較高的電流密度，還具有較高的氫氣生產(chǎn)效率，表現(xiàn)出較好的耐腐蝕性，尤其是在海水電解條件下。這使得(Ni,Fe)S₂@Ti₃C₂成為未來綠色氫氣生產(chǎn)技術(shù)中非常有前景的催化材料。此外，該電解池能夠通過太陽能電池進行驅(qū)動，展示了在綠色能源系統(tǒng)中的應(yīng)用前景。

總結(jié)展望

本研究提出的(Ni,Fe)S₂@Ti₃C₂催化劑不僅具有高效的OER性能，而且在長期運行中的穩(wěn)定性和抗氯腐蝕性優(yōu)異。這使得它成為一種理想的電催化材料，特別適用于海水電解和綠色氫氣生產(chǎn)等工業(yè)應(yīng)用。此外，通過優(yōu)化催化劑的合成方法和反應(yīng)機制，本研究為解決過渡金屬催化劑在海水電解中因金屬溶解和氯腐蝕導(dǎo)致的性能下降問題提供了新的解決方案。

文獻信息

MXene-Assisted NiFe sulfides for high-performance anion exchange membrane seawater electrolysis. Nature Communications.

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2025/02/08/3f7203447c/

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