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上周剛發完Science，這周緊接著再發Nature！

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全固態鋰硫電池（ASSLSB），具有高比能、高安全性和低成本的前景，是下一代儲能的理想選擇。

然而，固–固硫氧化還原反應（SSSRR），在三相邊界處反應遲緩所導致的反應速率性能差和循環壽命短的問題，仍有待解決。

在此，來自北京大學的龐全全等研究者展示了一種由硫代磷酸碘化鋰（LBPSI）玻璃相固體電解質（GSEs）實現的快速SSSRR。相關論文以題為“All-solid-state Li–S batteries with fast solid–solid sulfur reaction”于2025年01月15日發表在Nature上。

開發全固態電池被認為是電動交通領域的重要方向，這得益于其預期的高安全性和比能量。

基于層狀金屬氧化物（LMO）正極材料的全固態電池具有吸引力，但LMO在高電位下與固態電解質（SE）之間發生的不可逆副反應，以及富鎳LMO的化學–機械降解，限制了其長期穩定性和倍率性能。

全固態鋰硫電池（ASSLSB），由于其高比能量，從理論上講可以克服部分這些挑戰，因為其中等電位不會引起SE顯著的氧化，也不會因充電過程中活性氧的釋放而威脅熱安全，從而展現出更高的固有安全性。

此外，SE的使用能夠消除液態電解質鋰硫電池中常見的多硫化物穿梭效應。

然而，由于硫和Li?S的固–固界面反應（SSSRR）極為緩慢，ASSLSB的倍率性能和循環壽命受到嚴重限制。這兩種活性材料都是電子絕緣體，反應僅能在SE|活性材料|碳的三相界面處發生，而這完全是固態的。

由于三相界面點的密度通常遠低于兩相界面點的密度，反應空間高度受限，使得固–固電荷傳遞變得困難。

雖然通過在正極中引入功能性添加劑（如Cu、LiVS?和改性碳）取得了一定進展，但由于“全固態三相界面”帶來的動力學限制問題尚未完全解決。

此外，使用Li?S作為活性材料可能為電極制造增加技術難度。

在本文中，研究者展示了通過LBPSI玻璃態固態電解質（GSE）實現快速SSSRR和高循環穩定性的可能性。

不同于使用額外的電子媒介劑，電解質本身通過摻雜具有氧化還原活性的碘起到表面氧化還原中介的作用，從而促進Li?S顆粒的氧化。在SE|碳界面處，SE表面的碘陰離子可通過電化學反應被氧化為I?和I??（記為I?/I??），進而化學氧化接觸的Li?S顆粒。

值得注意的是，這種基于SE表面的氧化還原中介過程可以激活SE|Li?S兩相界面上的反應，而傳統上此界面是非活性的，但其數量遠多于需要的SE|Li?S|碳三相界面（如圖1a所示）。

此外，所配制的電解質傾向于形成玻璃態（而非晶體態），這使得碘氧化還原可逆化，同時避免了SE的持續降解。

通過這一氧化還原中介策略，研究者成功開發了具有優異充電能力（在30°C條件下倍率可達35C）和高循環穩定性的ASSLSB。

圖1 LBPSI GSEs的基本概念和特征。

圖2 ASSLSBs的快速充電性能。

圖3 基于LBPSI的不同狀態電池的電化學和光譜研究。

圖4 ASSLSBs在25℃下的長期循環性能。

圖5 ASSLSBs在60℃下的長期循環性能。

全固態鋰硫電池（ASSLSBs）的研究，不僅面臨與所有全固態鋰電池類似的界面挑戰，還需克服緩慢的固–固界面反應（SSSRR）及較大的體積變化。研究者的電化學數據顯示，通過設計具有氧化還原中介功能的固態電解質（SE），可以有效促進正極反應。

這一策略通過開發自身具有氧化還原活性的電解質得以實現，使其能夠在較高倍率條件下介導Li?S的氧化反應。

該策略本質上解決了“全固態三相界面”問題，促進了SE|Li?S兩相界面處的電荷傳遞，從而實現快速的SSSRR反應和前所未有的快速充電能力。高效的硫/Li?S轉化效率使循環壽命超過25,000次，展現出優異的循環穩定性。

未來的研究應聚焦于正極結構工程以提升密度和面容量，同時將硫正極與高面容量負極相匹配，加速ASSLSBs的發展。

總體而言，本文提出的策略可能為開發其他固態轉化反應化學體系提供新思路，這些體系目前因動力學緩慢和可逆性差而尚未實現突破。

參考文獻

Song, H., Münch, K., Liu, X. et al. All-solid-state Li–S batteries with fast solid–solid sulfur reaction. Nature (2025).

原創文章，作者：zhan1，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2025/01/16/daa374f41b/

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