可充電鎂電池(RMBs)因其豐富的地殼儲量、適宜的電位、安全性和高體積容量而被視作鋰離子電池的潛在替代品。然而,鎂的電沉積/剝離(E/S)過程中在無鹵化物電解液中形成固體電解質界面(SEI)的現象,導致了鎂的不完全剝離和庫侖效率遠低于100%。在此,滑鐵盧大學Linda F. Nazar團隊通過精確調整溶劑和鹽的分子結構,設計出一種本質上穩定的電解質,使其在動態電沉積和剝離過程中幾乎不分解。通過動態裸露的鎂/電解液界面實現了在高電流密度和高面積容量下接近完美的鎂電沉積/剝離效率。這種界面的動力學穩定性是由于電解液分解在動態電鍍/剝離過程中幾乎不存在,導致界面阻抗低,電荷轉移快,從而在長期循環中實現了接近完美的庫侖效率。圖1. 電解質設計總之,該工作成功設計了一種內在穩定的電解液。結果顯示,在0.2 M Mg(OTf)2/G2:TEP電解質中,鎂以密集排列的六邊形小板形式沉積,顯示出快速的鎂成核和生長。在高電流密度(2 mA cm-2)和面積容量(4 mAh cm-2)下,鎂沉積物呈現薄而致密的層狀結構。在2 mA cm-2的電流密度下,鎂的電沉積庫侖效率接近100%,并且在長期循環中保持穩定。經過20個循環后,庫侖效率仍保持在99.9%以上。通過NMR、DFT和MD模擬分析,發現OTf陰離子的動力學穩定性較高,有助于減少電解質的分解。此外,TEP的高沸點和高陽極穩定性也提高了電解質的整體穩定性。在PTO-COF有機正極材料存在下,使用電沉積的薄鎂箔作為陽極,展示了高面積容量的全電池性能。電池在1 mA cm-2下運行超過2000小時,表現出優異的循環穩定性。因此,該工作為新型電解液設計提供了新思路。圖2. 電池性能A dynamically bare metal interface enables reversible magnesium electrodeposition at 50 mAh cm?2,?Joule?2024Linda F. Nazar加拿大化學家、加拿大滑鐵盧大學化學教授、加拿大固態能源材料高級研究主席。她的研究領域主要包括固態儲能材料、電池技術,特別是鋰硫電池和鋰空氣電池。Nazar教授在電池材料的合成、物理和結構表征以及電化學測試方面做出了顯著貢獻。Nazar教授的科研成果廣泛發表在國際著名期刊上,如《Science》、《Nature Materials》、《Chemical Reviews》、《Energy & Environmental Science》等,她的研究影響了電池技術的發展方向。她還獲得了多項榮譽和獎項,包括材料研究學會(MRS)金屬獎、加拿大研究院獎章、加拿大勛章和加州理工學院摩爾杰出學者獎等。