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研究背景

光致電荷分離之后會生成兩個自旋關聯的自由基，它們被稱為自由基對（RPs）。自由基對具有單線態和三線態自旋構型，它們之間的相互轉換是一個真正意義上的量子相干過程。更重要的是，該轉換過程可以通過施加外磁場進行調控。當對自由基對施加外磁場后，體系發生的物理過程往往涉及多種復雜相互作用，包含外磁場塞曼效應、自旋交換相互作用、偶極相互作用、電子-原子核的超精細相互作用等。這種磁場效應在自旋化學、量子生物學、量子傳感等領域備受關注。

研究人員曾指出磁場效應在動物導航中的重要作用，比如，遷徙動物利用地磁場對體內光生自由基對的三線態復合產率進行相干調節，繼而觸發傳感信號級聯過程，實現精準導航。受此啟發，有機分子構成的自由基對的磁場效應被廣泛研究，然而其磁場效應普遍較弱，且很難獲得普適性的調控規律。

成果簡介

又帥又牛！他，「國家高層次青年人才」，博士畢業2年即任博導，半年內第四篇Nature大子刊！

針對以上問題，中國科學院大連化學物理研究所吳凱豐研究員與朱井義副研究員團隊直接觀測到量子點-有機分子構成的雜化自由基對的量子相干特性，并實現了三線態光化學產率的高效磁場相干調控。

研究團隊通過構建II-VI族量子點-茜素分子雜化體系，并基于磁場調制的飛秒瞬態吸收光譜及量子動力學理論模擬，系統揭示了雜化自由基對三線態復合動力學的相干行為。相關成果以“Coherent manipulation of photochemical spin-triplet formation in quantum dot–molecule hybrids”為題發表在最新一期的Nature Materials上。

值得注意的是，吳凱豐老師半年內已發表4篇Nature大子刊，質量極高！

2024年7月1日，大連化物所吳凱豐教授等人發表關于膠體鈣鈦礦量子點中的量子相干現象與動力學光學調控的綜述文章。該綜述系統總結了鈣鈦礦量子點在量子光源和自旋量子比特載體等領域取得的研究進展，詳細論述了近期開展的光學測量與調控的原理與方案，并展望了基于該材料平臺的量子信息技術在實用化進程中面臨的挑戰和機遇。

2024年8月13日，大連化物所吳凱豐教授等人在室溫下利用飛秒可見光脈沖驅動膠體量子阱，觀測到了近紅外波段的弗洛凱態光譜特征，并在時域上獲得了弗洛凱態通過退相干轉變為平衡物質態的動力學演化過程。

2024年11月1日，大連化物所吳凱豐教授和楊陽教授等人利用ZnSe-ZnS核殼量子點的優異特性，成功實現了可調控且穩定性優異的藍光激光，克服了傳統量子點激光中因鎘和鉛等有毒金屬限制其應用的問題。

圖文導讀

該項工作引入了基于CdSe(S) 量子點(QD)-茜素分子(AZ)雜化體系的自旋關聯自由基對(RPs)，并系統地研究了該自由基對在磁場中經歷的光物理過程。不同于人工制備的純有機自由基對（Δg約為0.001~0.01），在量子點-分子雜化體系中，通過調節量子點的尺寸與組成，可以實現Δg在0.1~1之間的大范圍調控，比有機體系高出兩個數量級。在巨大 Δg 的作用下，研究團隊直接觀測到了自由基對在不同自旋量子態間的相干拍頻。

得益于快速的量子拍頻，該項工作在室溫下實現了自由基對三線態復合動力學的高效磁場調控。2T磁場下的三線態產率較0T下產率的提升程度高達400%。進一步地，團隊將磁場效應與穩態光化學反應相耦合，實現了β-胡蘿卜光化學異構化反應的磁場調控。理論模擬結果、磁場調制的瞬態動力學、穩態光化學反應速率三者高度一致，印證了磁場相干調控的可靠性。

圖1 材料和原理

雜化材料由不同大小的II-VI族CdSe或CdS量子點(QD)和茜素(AZ)分子構建而成。CdSe(S) QD與表面結合的AZ分子形成交錯的能級排列。光激發分子后，生成¹AZ*。伴隨著電子由AZ的LUMO向QD導帶的轉移，¹[QD^–-AZ⁺]形成。受到外磁場的擾動，¹[QD^–-AZ⁺]不再是定態，將與³[QD^–-AZ⁺]之間發生相互轉化。遵循Wigner-Witmer規則，¹[QD^–-AZ⁺]將以速率k_S復合回到基態（QD-AZ），³[QD^–-AZ⁺]將以速率k_T復合生成分子三線態（QD-³AZ*）。這一自由基對之間的自旋量子拍頻也會導致這兩個光化學路徑之間的相互轉換。通過對體系的k_S?、k_T、兩個量子態之間拍頻的頻率進行調制，可以實現對光化學活性產物QD-³AZ*的生成速率與產率的相干調控。

圖2 強磁場效應對瞬態動力學和三重態產率影響的觀測

QD-AZ RPs和瞬態磁場效應：在3.1 nm QD-AZ雜化體系中，隨著磁場的增加，體系中電荷復合動力學顯著加快，相應地，分子三線態3AZ*信號也愈發明顯。得益于快速的量子拍頻，該項工作在室溫下實現了自由基對三線態復合動力學的高效磁場調控。若以三線態復合產率來衡量QD-AZ雜化體系中的磁場效應，2T磁場下的三線態產率較0T下產率的提升程度高達400%。

圖3 RPs自旋量子拍頻的理論模擬及實驗觀測

自旋量子拍頻的動力學模擬與讀出：基于Liouville–von Neumann方程，團隊建立的量子動力學模型不僅可以定量描述上述磁場依賴的動力學過程，還預測了單線態與三線態自旋態之間的相干量子拍頻。更高的磁場強度、更長的相干時間、更快的電子轉移速率均有利于拍頻信號的讀出。在量子動力學模型的指導下，在瞬態吸收測試中可以直接觀測到QD-AZ自由基對中的量子拍頻。這不僅證明了量子動力學模型的準確性，也證實了這一體系的量子相干過程。

圖4 通過量子點大小和組成調控磁場效應

基于量子點大小和組成的磁場效應調控：相比于純有機自由基對，QD-AZ雜化自由基對可以通過對QDs尺寸、組成的調節，實現雜化自由基對中Δg和2J的大范圍調控，進而實現磁場效應的相干調控。利用磁場調制的瞬態吸收光譜，團隊對一系列尺寸的CdSe(S) QD-AZ的磁場效應開展了系統測試。磁場依賴的電荷復合速率呈現出明顯的隨QDs尺寸、組成變化的依賴關系。

圖5 磁場對穩態光化學異構化反應的控制

穩態光化學反應的磁場效應調控：研究團隊構建了QD-AZ//β-胡蘿卜素光反應體系，利用雜化自由基對的磁場效應驅動穩態光化學反應，實現了穩態光化學反應的磁場調控，也實現了理論模擬結果、磁場調制的瞬態動力學與三線態產率、穩態光化學反應速率三者的有機統一。

總結展望

該工作清晰闡明了雜化自由基對在光化學反應中的“量子優越性”，借助這種優越性實現了光化學三線態過程的高效磁場調控。這種可以通過調節量子點尺寸和組分就能輕易調控的磁場效應，不僅為自旋化學提供了新的研究方向，在新興的量子傳感、仿生量子生物學等領域也存在廣闊的應用潛力。

作者簡介

又帥又牛！他，「國家高層次青年人才」，博士畢業2年即任博導，半年內第四篇Nature大子刊！

吳凱豐，中國科學院大連化學物理研究所研究員、博士生導師、研究組長。2010年獲中國科大學士學位，2015年獲美國埃默里大學化學博士學位，之后在美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室開展博士后研究，2017年5月加入中國科學院大連化物所，入選多個國家高層次人才專項。擔任J. Phys. Chem. Lett.、ACS Energy Lett.等國內外期刊編委。主要研究領域是量子點等低維材料的激子、載流子與自旋超快動力學及其在新型能源、量子和發光技術中的應用。

迄今以第一/通訊作者身份在Science、Nature Mater.、Nature Nanotechnol.、Nature Photonics、Nature Energy、Nature Commun.、JACS/Angew/Chem/AM等刊物發表學術論文。

文獻信息

Meng Liu, Jingyi Zhu, Guohui Zhao, Yuxuan Li, Yupeng Yang, Kaimin Gao & Kaifeng Wu*, Coherent manipulation of photochemical spin-triplet formation in quantum dot–molecule hybrids, Nature Materials (2025),?

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