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新年首篇Nature Water！他，「國家杰青/長江特聘」，博畢3年即985教授，現(xiàn)任東師院長！

成果簡介

海水是世界上儲存最多的鈾（U）資源，從海水中高效提取鈾可以促進(jìn)核工業(yè)數(shù)千年的可持續(xù)發(fā)展。然而，傳統(tǒng)的萃取工藝必須經(jīng)過三碳酸鈾酰陰離子（[UO₂(CO₃)₃]^4-）的CO₃^2-離子解離才能結(jié)合鈾酰核，具有高能量勢壘，導(dǎo)致選擇性差，工作時(shí)間長。

基于此，東北師范大學(xué)朱廣山教授（通訊作者）等人報(bào)道了利用分子模板策略，選擇具有氧原子末端的三羧酸作為[UO₂(CO₃)₃]^4-陰離子為模板，并將三羧酸與三個(gè)甘二醇分子組成的三羧酸印跡配合物修飾在共價(jià)有機(jī)骨架（COF）通道上。由此，作者合成了兩種具有相同hcb拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)、豐富羥基和不同孔徑的分子印跡COF材料。

在納米尺度的約束空間中，COF通道上的電負(fù)性-OH基團(tuán)通過靜電相互作用穩(wěn)定陽離子，形成[UO₂(CO₃)₃]^4-陰離子特異性納米流體通道。之后，[UO₂(CO₃)₃]^4-陰離子緊貼NH₄⁺陽離子獲得穩(wěn)定的陰離子-正離子平衡，同時(shí)與COF片段形成多個(gè)氫鍵相互作用。測試發(fā)現(xiàn)，在298 K、pH=8-9反應(yīng)條件下，初始濃度為5ppm，400 min內(nèi)鈾的去除率超過99.99%。值得注意的是，從天然海水中獲得的鈾吸附量在7天內(nèi)達(dá)到23.66 mg g^-1，比傳統(tǒng)的偕胺肟類吸附劑高出350%。本研究報(bào)道了一種在COF納米腔中構(gòu)建協(xié)同多動態(tài)鍵的有效策略，以實(shí)現(xiàn)實(shí)際鈾提取的快速吸附和高容量。

相關(guān)工作以《High-capacity uranium extraction from seawater through constructing synergistic multiple dynamic bonds》為題發(fā)表在最新一期《Nature Water》上。

朱廣山，1971年2月出生于河南長葛，國家杰青，長江學(xué)者特聘教授，“萬人計(jì)劃”中青年科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才。現(xiàn)任東北師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師，化學(xué)學(xué)院院長，多酸與網(wǎng)格材料化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任。

研究工作涉及吸附分離導(dǎo)向的多孔芳香骨架（PAFs）的設(shè)計(jì)合成及先進(jìn)功能應(yīng)用，多孔支撐膜的制備及其氣體分離，金屬有機(jī)框架材料的設(shè)計(jì)合成以及納米孔材料藥物傳輸體系等方面的研究。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.、Adv. Mater.等國內(nèi)外雜志發(fā)表研究論文。

圖文解讀

在三碳酸鈾酰離子（[UO₂(CO₃)₃]^4?）中，鈾中心與2個(gè)氧原子形成軸向雙鍵，并與3個(gè)碳酸鹽離子的6個(gè)氧原子配位，其軸向尺寸為3.6 ?，中線尺寸為8.4 ?。將水合肼（Hz）、2, 5-二氨基苯-1, 4-二醇二鹽酸鹽（PaOH）和3, 3′-二羥基聯(lián)苯胺（BDOH）以及1, 3, 5-三甲酰間苯三酚（Tp）通過三個(gè)冷凍-泵-解凍循環(huán)脫氣，并在393 K下加熱72 h合成COF網(wǎng)絡(luò)，分別命名為TpHz、TpPaOH和TpBDOH。作者選擇具有近似于[UO₂(CO₃)₃]^4?陰離子的三羧酸作為模板，在多孔結(jié)構(gòu)中構(gòu)建了[UO₂(CO₃)₃]^4?陰離子印跡位點(diǎn)。將三羧酸與三等量的甘二醇結(jié)合，得到分子印跡配合物（MIC）為白色粉末。然后，在乙醇中353 K溶劑熱反應(yīng)24 h，將MIC分別修飾在COF網(wǎng)絡(luò)（TpPaOH和TpBDOH）上。利用乙醇洗滌三次，三聚酸模板從多孔結(jié)構(gòu)中浸出，得到印跡COF網(wǎng)絡(luò)，命名為MITpPa和MITpBD（分別來自TpPaOH和TpBDOH）。

圖1.富含羥基的COF網(wǎng)絡(luò)示意圖

圖2.結(jié)構(gòu)和孔隙環(huán)境

在298 K、pH=8-9的條件下，將5 mg COF粉末混合在三碳酸鈾酰銨溶液（500 ml, ~10 ppm）中，作者研究了富羥基COFs的離子吸收能力。TpHz、TpPaOH和TpBDOH對[UO₂(CO₃)₃]^4?陰離子的吸附量分別為12.0、86.7和57.9 mg g^-1。接枝印跡位點(diǎn)后，MITpPa和MITpBD對[UO₂(CO₃)₃]^4?陰離子的吸附量分別為140.0和206.6 mg g^-1。時(shí)間過程吸附測量表明，MITpBD在接觸的前60 min內(nèi)表現(xiàn)出142.5 mg g^-1的鈾吸收量。

在298 K時(shí)，將樣品暴露于濃度為1-150 ppm（pH=8-9）的三碳酸鈾酰銨溶液中，收集COF樣品的吸附熱力學(xué)。通過Langmuir模型擬合，TpPaOH、TpBDOH、MITpPa和MITpBD的飽和容量分別為175.2、204.1、486.8和800.2 mg g^-1。在反應(yīng)400 min后，溶液的終濃度分別為0.4（MITpBD）、1.6（MITpPa）、617.5（TpBDOH）和818.0（TpPaOH）ppb，去除率分別為99.99%、99.97%、87.65%和83.64%。

圖3.富含羥基COFs的離子吸收性能

圖4.鈾吸附機(jī)理

將5 mg的MITpBD粉末浸泡在500 ml（10 ppm, pH=8-9）的三碳酸氫鈾酰銨溶液中，得到[UO₂(CO₃)₃]^4?陰離子吸附的MITpBD。利用30 ml 0.1 M Na₂CO₃溶液洗滌MITpBD 10 min，重復(fù)該過程3次，可洗脫99%以上的鈾離子。在373 K下處理10 h后，熱活化的COF粉末可用于下一個(gè)[UO₂(CO₃)₃]^4?陰離子回收循環(huán)。即使經(jīng)過18次循環(huán)，MITpBD的吸附效率仍在90%以上。在100 L真實(shí)海水（中國渤海鈾種濃度為~3.4 ppb）中，隨著吸附時(shí)間的增加，MITpBD對鈾的吸收率呈線性增加，在7天的測試中，其鈾容量為23.66 mg g^-1。

在已報(bào)道的所有吸附劑中，MITpBD對天然海水中鈾的吸附能力最高，包括[NH₄]⁺[COF-SO₃^?]（7天內(nèi)17.8 mg g^-1）、AO-OpNpNc（30天內(nèi)17.6 mg g^-1）和SSUP（3.5天內(nèi)12.3 mg g^-1）。值得注意的是，這種吸收能力至少是已報(bào)道的?1陰離子吸附劑材料的3.5倍，如UiO-66-3C4N（28天內(nèi)6.85 mg g^-1）、DC-PAO（7天內(nèi)6.42 mg g^-1）、BD-TANO（30天內(nèi)5.90 mg g^-1）和蟹殼（36天內(nèi)1.38 mg g^-1）。

圖5.從真實(shí)海水中回收和吸收鈾

文獻(xiàn)信息

High-capacity uranium extraction from seawater through constructing synergistic multiple dynamic bonds. Nature Water, 2025,

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2025/01/06/3d757c9efa/

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