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第一作者：李恩智

通訊作者：王明珊，李星，曹國忠

通訊單位：西南石油大學新能源與材料學院，華盛頓大學材料科學與工程系

研究背景

鈉離子混合電容器（SIHCs）是一種新興的儲能器件，由電池型和電容型電極組成，協同結合了各自的優點，旨在同時實現高能量密度、高功率密度和長壽命。然而，由于不同的電荷存儲機制，電池型負極和電容型正極之間不平衡的動力學和容量阻礙了SIHCs的商業化應用。特別是，由于鈉離子的直徑大于鋰離子，其較差的動力學性能和較大的體積膨脹加劇了電極之間的失配。因此，有必要開發具有快速電化學反應動力學、高倍率性能、低成本和良好循環穩定性的負極材料與電容型正極相匹配。

過渡金屬硫化物具有較高的理論比容量和相對較弱的金屬-硫鍵強度，被認為是有潛力的鈉離子電池負極材料。其中，具有層狀晶體結構的二硫化釩（VS₂）與其他過渡金屬硫化物材料相比具有顯著的優勢，包括多電子轉化反應、化學和結構穩定性、金屬導電性等，在高容量、快速充電和長循環壽命的SIHCs中備受關注。遺憾的是，由于其在實際電化學反應過程中較差的離子電導率以及嚴重的體積膨脹導致的塊體材料中的電極粉化，使得其循環穩定性能遠遠達不到要求，限制了材料的實際應用。該研究工作從結構和界面調控的角度出發，構建了具有空間限域和硫空位缺陷的VS₂/Bi₂S₃彈簧型異質結構空心微球復合材料，有效改善了Na⁺的傳輸動力、增強結構穩定性和導電性、提高了電極的可逆容量和大倍率快速充電性能。

成果簡介

近日，西南石油大學王明珊、李星教授課題組與華盛頓大學曹國忠教授課題組合作，開發了具有空間限域和硫空位缺陷的VS₂/Bi₂S₃彈簧型異質結構空心微球，用作鈉離子混合電容器負極材料時，表現出超強的穩定性和快速的鈉離子傳輸能力。

動力學分析和理論模擬計算證實，異質界面誘導產生的內建電場可以有效促進電荷和鈉離子的傳輸效率。異質界面處的硫空位缺陷產生額外的鈉離子贗電容存儲，提高了VS₂/Bi₂S₃電極的可逆容量和大倍率快速充電性能。

有限元分析和原位膨脹測試證實了平面形貌VS₂和鋸齒狀形貌Bi₂S₃堆疊形成的彈簧型異質結構空心微球緩解了鈉離子嵌入/脫出過程中的晶格膨脹和收縮，容納了機械應力，保持了異質結界面的完整性。在10 A g^-1的電流密度下，組裝的扣式SIHC可以循環穩定超過50000次。

原位XRD結合非原位XPS 和 HRTEM 闡明了材料的儲鈉機制，為材料合成提供理論指導。此外，成功組裝1 Ah疊層軟包SIHC，實現了10 C的快速充電，120 Wh kg^-1的高能量密度和1000次穩定的長循環性能，證實了材料的應用潛力。

相關成果以“VS₂/Bi₂S_3?Spring-Type?Heterointerfaces Hollow Microspheres with Spatial Confinement and Vacancy Defects for Fast-Charging and Ampere-Hour Scale Pouch Sodium-Ion Hybrid Capacitors”為題發表在國際頂級期刊Advanced Energy Materials上，西南石油大學2021級碩士生李恩智為第一作者，西南石油大學王明珊、李星教授和華盛頓大學曹國忠教授為共同通訊作者。

圖文導讀

圖1展示了材料的合成過程與相關的物化性質表征

圖2 展示了采用密度泛函理論( DFT )計算研究了VS2 / Bi2S3的電子性質和結構，并分析了異質結界面對VS2 / Bi2S3電化學性能的影響，包括態密度，功函數，差分電荷密度，能帶中心以及Na+擴散路徑的能壘。

圖3 展示了材料的扣式電池的電化學性能。

包括循環伏安（CV）曲線、循環性能、倍率性能以及與其他電極材料的倍率性能比較。圖3f-g展示了VS₂/Bi₂S₃||AC SIHC的電化學性能，包括功率密度，能量密度，自放電率，長循環性能預計與其他鈉離子混合電容器的性能對比。

圖4 展示了VS₂/Bi₂S₃電極在第一周期內不同電化學狀態下的原位XRD圖譜，充放電曲線以及異位HRTEM和SEAD圖像。

圖5 展示了材料的動力學表征分析，包括贗電容測試，GITT以及原位阻抗測試。

圖6 展示了有限元分析模擬的鈉離子嵌入引起的應力和應變狀態，并對VS₂/Bi₂S₃電極的低體積膨脹特性進行了原位膨脹測試

圖7 展示了組裝的疊層軟包SIHC的詳細參數，充放電曲線，快充曲線，實物圖，以及軟包電池對手機供電的照片。?圖7f-g展示了軟包電池的倍率性能和長循環性能。

總結展望

本研究構建了具有空間限域和硫空位缺陷的VS₂/Bi₂S₃彈簧型異質界面空心微球作為安時級別軟包SIHCs的快速充電陽極。異質結構形成的BIEF極大地促進了Na ⁺擴散和嵌入-轉化-合金化的混合儲鈉能力。異質界面處的硫空位缺陷產生額外的鈉離子贗電容存儲，提高了VS₂/Bi₂S₃電極的可逆容量和大倍率快速充電性能。

平面形貌VS₂和鋸齒狀形貌Bi₂S₃的耦合產生了穩定的彈簧型異質結構，在充放電期間同時容納了面內和面外的機械應力，并緩解了體積膨脹。空心微球緩沖了電極材料的體積變化，提高了電極材料的結構完整性。這些優點使得VS₂/Bi₂S₃負極材料具有優異的循環穩定性和倍率性能。

正如預期的那樣，組裝的硬幣SIHC實現了135 Wh kg^-1的高能量密度，22 kW kg^-1的高功率密度和50000圈的超長循環壽命；Ah級軟包SIHC提供了10 C快速充電性能，并具有超過1000次(容量保持率為95.5 %)循環的長期穩定性。

這項工作不僅提出了一種有效的策略，將空心納米結構、化學缺陷和異質結構協同工程應用于設計SIHCs的先進負極材料，而且實現了從實驗室研究到工業軟包電池的過渡，未來可以擴展到其他能量存儲和轉換材料。

文獻信息

Enzhi Li,?Mingshan Wang*, Wen Xu, Daniel H?che, Yuanlong Feng, Junchen Chen, Bo Yu, Bingshu Guo, Zhiyuan Ma, Yun Huang, Xing Li*, Guozhong Cao*,?VS₂/Bi₂S_3?Spring-Type Heterointerfaces Hollow Microspheres with Spatial Confinement and Vacancy Defects for Fast-Charging and Ampere-Hour Scale Pouch Sodium-Ion Hybrid Capacitors. Adv. Energy Mater. 2024, 2405674.

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