研究概述可再生電力驅動的二氧化碳(CO2)電還原為碳中和和可持續化學物質生產提供了一條有前景的途徑。然而,在工業級的電流密度下,這一途徑的可行性面臨著催化效率和近中性電解液中耐久性的限制,這是由于水解離對*H物種的不利容納。 2024年12月23日,北京大學郭少軍教授、駱明川助理教授、錢正義博士團隊在Advanced Materials期刊發表題為《In Situ Reconstructed Hydroxyl-Rich Atomic-Thin Bi2O2CO3 Enables Ampere-Scale Synthesis of Formate from CO2 with Activated Water Dissociation》的研究論文。該研究報道了一種新的策略,通過氫氧化鉍納米管前驅體原位電化學轉化的亞碳酸鉍納米片表面豐富的羥基來加速水的解離。該催化劑能夠在電流密度高達1000 mA cm-2的情況下電合成甲酸鹽,在液流電池中,法拉第效率>96%,并且膜電極組件(MEA)在稀釋的近中性環境中展示出200小時的良好耐久性。結合動力學研究、原位表征和理論計算的結果表明,原子厚度增強了羥基的吸附,并且具有高度局域化的電子構型,使得羥基功能化表面對含氧物質的親和性更強,從而降低了水解離的能壘以及質子耦合電子從*OCHO到*HCOOH的關鍵加氫步驟。 圖文解讀圖1:Bi(OH)3-after的合成和結構圖2:中性電解液中CO2電還原生成Bi(OH)3-after的性能圖3:Bi(OH)3-after反應機理的研究圖4:以Bi2O2CO3(001)為基準,羥基功能化Bi2O2CO3(001)表面的DFT計算文獻信息In Situ Reconstructed Hydroxyl-Rich Atomic-Thin Bi2O2CO3 Enables Ampere-Scale Synthesis of Formate from CO2 with Activated Water Dissociation.Advanced Materials.?2024.?