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研究背景

全固態鋰金屬電池（ASSLBs）因其高能量密度和優異的安全性成為下一代電池的重要發展方向。然而，鋰金屬作為理想負極材料，其實際應用面臨重大挑戰，包括嚴重的鋰枝晶生長及循環過程中界面接觸不良等問題。這些問題限制了電池的離子利用效率并縮短了電池壽命，同時也帶來了潛在的安全隱患。近年來，研究者們提出了多種策略以穩定鋰金屬負極，其中包括引入人工固態電解質界面（SEI）、優化固態電解質成分及設計多層電解質等方法。然而，傳統方法難以同時解決枝晶抑制與界面兼容性問題。

成果簡介

基于此，馬里蘭大學王春生教授、浙江大學范修林研究員等人利用電鍍技術原位構建高度均勻的固態電解質界面（SEI）和復合聚合物界面（CPI），實現了超薄鋰負極在固態鋰金屬電池中的應用，該研究以“A Universal Design of Lithium Anode via Dynamic Stability Strategy for Practical All-solid-state Batteries”為題，發表在《Angewandte Chemie International Edition》期刊上。

王春生教授， 1996年博士畢業于浙江大學，目前為美國馬里蘭大學 R.F & F. R. Wright杰出講座教授，馬里蘭大學-美國陸軍實驗室極端電池聯合研究中心（CREB）的創始人，同時任馬里蘭大學一方的中心主任。AquaLith Advanced Materials公司的聯合創始人。在Science, Nature, Nature Energy, Nature Materials, Nature Nanotechnology, Nature Chemistry, Joule等頂級期刊發表SCI論文300余篇，文章他引50000余次，H-index為124。自2018年以來為科睿唯安（Clarivate）全球高被引學者。2015年和2021年兩次獲得馬里蘭大學年度最佳發明獎。2021年獲得ECS Battery Division Research Award。

范修林研究員，目前為浙江大學百人計劃研究員，博士生導師。分別于2007年和2012年在浙江大學取得本科和博士學位（導師為陳立新教授），2013-2017年在馬里蘭大學從事博士后研究（合作導師為王春生教授），2017年被提升為助理研究科學家。2019年8月回國全職加入浙江大學材料科學與工程學院。過去10年來一直從事鋰/鈉離子電池電解液、固態電解質及相關界面方面的研究，在Nature Energy, Nature Nanotech., Chem, Joule, Nature Commun., Science Adv., Energy Environ. Sci., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Angew. Chem.等期刊發表論文。

研究亮點

1. 創新性界面設計：首次提出SEI與CPI雙層界面結合的動態穩定策略，有效提高界面離子導電性并抑制枝晶生長。

2. 超薄鋰負極制備：通過電鍍技術構建厚度僅20 μm的鋰金屬負極，展現出優異的界面穩定性和高臨界電流密度（2.0 mA cm^-2）。

3. 優異的循環穩定性：與高鎳正極（NMC622）配對，電池在100次循環后仍保持81%以上的容量，實際應用潛力巨大。

圖文導讀

圖1 通過動態穩定策略設計eLi負極的示意圖

圖1展示了動態穩定策略在超薄鋰金屬負極中的設計及作用原理。研究采用了電鍍技術原位構建由富含無機鹽的固態電解質界面（SEI）和復合聚合物界面（CPI）組成的雙層保護層。這種雙層界面設計不僅提供了高機械強度和高離子導電性，還有效抑制了鋰枝晶的生長，同時增強了鋰負極與固態電解質的界面接觸穩定性。在電鍍過程中，通過鋰鹽的還原反應形成富含LiF和Li?N的SEI層，而CPI層則由聚合物基質與鋰鹽結合形成，能夠柔性地適應鋰沉積和剝離過程中產生的體積變化。

圖 2 eLi負極的表征分析

圖2通過一系列表征方法深入揭示了SEI與CPI的結構特性。傅里葉變換紅外光譜（FTIR）結果表明，SEI層的形成過程中，LiFSI和LiNO?的分解生成了富含LiF、Li?N等無機組分的界面。這些無機組分具有高機械強度和高離子導電性，能夠顯著抑制鋰枝晶的形成。另一方面，X射線衍射（XRD）分析表明，CPI層的存在顯著降低了聚合物的結晶性，進一步提升了離子導電性能。

同時，通過掃描電子顯微鏡（SEM）和能譜分析（EDS）觀察到，CPI層的表面平整均勻，厚度約為1 μm，其內部富含Li鹽，有助于增強鋰離子在界面處的傳導。此外，3D原子力顯微鏡（AFM）顯示，CPI表面的平均粗糙度僅為20 nm，顯著改善了鋰負極與固態電解質界面的接觸狀況，從而實現了低阻抗和高穩定性的電化學性能。

圖3 eLi負極在室溫下搭配LPSC-0.5% PTFE電解質的電化學性能

圖3展示了動態穩定策略對鋰金屬負極電化學性能的顯著改善。在循環伏安測試（CV）中，eLi負極的電化學行為表現出高度穩定性，未出現明顯的鈍化現象，表明SEI與CPI的協同作用顯著提升了界面反應的均勻性。對稱電池測試中，eLi負極在高達2.0 mA cm?2的臨界電流密度（CCD）下實現了超過250小時的穩定循環，無任何短路跡象。

此外，通過電化學阻抗譜（EIS）觀察到，eLi負極與多種固態電解質（如Li?PS?Cl、LLZTO和CPE）界面的電阻顯著降低，表明SEI與CPI的結構設計能夠有效改善鋰沉積/剝離的均勻性。相比之下，未經過表面改性的鋰金屬在低電流條件下即出現枝晶生長和短路現象。

圖4 ?eLi負極材料分布與電子導電性

圖4通過時間飛行二次離子質譜（ToF-SIMS）和導電原子力顯微鏡（C-AFM）對eLi負極的材料分布與電子導電性進行了深入分析。ToF-SIMS結果顯示，eLi表面的CPI層富含F、N、S等元素，形成了一種鹽富集的無定形結構，厚度約為1 μm，這種結構能夠有效阻擋鋰枝晶的滲透。

此外，C-AFM結果表明，eLi負極表面的電子導電性顯著降低，其電流信號穩定在0.2-0.5 nA范圍內，而未覆蓋CPI的鋰金屬表面則表現出較高的電子導電性（-78.7 nA）。這表明CPI層在阻止電子傳導的同時，保持了高效的鋰離子傳導性能。此外，通過深度剖析發現，CPI層在鋰金屬負極的長期循環中發揮了自愈合和枝晶抑制的重要作用，為薄膜固態電解質在高能量密度電池中的應用提供了可靠保障。

圖5 ?SEI和CPI的化學組成與電化學行為

圖5結合高分辨X射線光電子能譜（XPS）和理論計算，全面揭示了SEI和CPI層的化學組成與功能特性。XPS結果顯示，CPI層中包含豐富的有機成分和未反應的鋰鹽，如LiNO?和LiFSI，能夠有效提升鋰離子的界面遷移率。而SEI層富含LiF、Li?N等無機組分，具備優異的機械強度和抵抗枝晶生長的能力。

理論計算表明，LiFSI和LiNO?在鋰表面的優先還原過程生成了穩定的無機富集界面。此外，線性掃描伏安法（LSV）驗證了這些添加劑的電化學活性，有助于形成高機械強度和高離子導電性的SEI層。這些結果共同說明，SEI和CPI雙層設計不僅在初始循環中提供了穩定的界面，還在長期循環中有效維持了鋰金屬的動態穩定性。

圖6 全電池性能

圖6采用高鎳NMC622正極搭配eLi負極及Li?PS?Cl固態電解質膜對全電池性能進行測試。所組裝電池在0.15 C的倍率下實現了超過100次循環，容量保持率高達81%。此外，在不同倍率條件下，所組裝的ASSLB展現了優異的倍率性能和穩定的充放電行為，容量分別保持為165、147、118和76 mAh g?1（對應倍率0.1 C至1.0 C）。相比于傳統的鋰金屬負極，eLi負極在提升能量密度的同時，大幅降低了界面阻抗和副反應，為全固態鋰金屬電池的商業化應用提供了重要技術支撐。

總結展望

本研究提出了一種基于動態穩定策略的鋰金屬負極設計，利用電鍍技術原位構建高均勻性的SEI與CPI層，實現了鋰枝晶的有效抑制和界面穩定性的顯著提升。這一方法在確保電化學性能的同時，兼具成本效益和規模化制備的可行性。研究結果表明，與多種典型固態電解質（如硫化物、氧化物及聚合物電解質）的兼容性良好，并能在室溫下表現出優異的循環穩定性及倍率性能。未來，進一步優化SEI與CPI的厚度及成分分布將有助于進一步提升負極性能，同時探索更廣泛的正極材料匹配方案以拓展其實際應用潛力。該方法為高能量密度ASSLBs的商業化應用提供了重要的理論依據和技術支持。

文獻信息

A Universal Design of Lithium Anode via Dynamic Stability Strategy for Practical All-solid-state Batteries. Angewandte Chemie International Edition,

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電池大佬！王春生/范修林，最新Angew！超薄鋰負極設計！

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