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研究背景

離子輻射探測在醫學診斷、安防、環境監測和基礎科學研究等領域具有廣泛的應用。傳統的輻射探測材料，如高純度鍺（Ge）和鋅合金化的鎘碲（CdTe），雖然在γ射線探測中表現出較好的性能，但它們通常需要在低溫下工作，且材料制造成本較高，限制了其大規模應用。因此，尋求具有低成本、高性能的室溫輻射探測材料成為研究熱點。

近年來，金屬鹵化物鈣鈦礦材料因其優異的物理和光電特性，如理想的帶隙、高平均原子數、大的電阻率、平衡的電子與空穴遷移率等，成為了室溫輻射探測的有前景候選材料。與傳統材料相比，鈣鈦礦材料具有更高的缺陷容忍度和低成本的溶液制備工藝，顯示出在γ射線探測中的巨大潛力。然而，由于在單晶生長過程中不可避免地存在殘余應力，這往往導致形成取向不同的鐵彈性疇，從而影響其探測性能。特別是在低通量脈沖模式輻射探測中，疇結構的隨機取向會顯著影響載流子復合，降低探測器的能量分辨率。

成果簡介

有鑒于此，吉林大學董慶鋒課題組以及浙江大學方彥俊團隊等人合作在Science Advances期刊上發表了題為“In-line tempering eliminates the domain boundary in perovskite single crystals for high–energy resolution ionizing radiation detectors”的最新論文。

該團隊通過提出在線調溫策略，在關鍵的相變溫度下緩解微應力，統一了MAPbI3鈣鈦礦單晶的疇取向。這一方法有效地消除了鐵彈性疇壁，并顯著提升了單晶的晶體質量和光電性能。通過該策略，制備的探測器在59.5 keV的241Am γ射線源下，成功實現了7.2%的能量分辨率，表現出比未處理樣品更均勻的電流分布，顯示出較高的探測性能。這一成果為鈣鈦礦材料在高分辨率輻射光譜學中的應用提供了新的思路和技術路徑。

研究亮點

1. 實驗首次提出在線調溫策略，成功緩解了MAPbI3鈣鈦礦單晶中的微應力，統一了晶體疇的取向。

2. 實驗通過相變過程中原位應力釋放，去除了鐵彈性疇壁，顯著提高了MAPbI3單晶的晶體質量，優化了光電性能。

3. 實驗采用這種應力放松的單晶作為輻射探測器，首次在59.5 keV的241Am γ射線源下實現了7.2%的能量分辨率，表現出優異的輻射探測能力。

4. 在X射線和γ射線下，輻射探測器顯示出良好的性能，25像素探測器陣列具有高均勻性，電流分布集中，證明了其在高分辨率輻射光譜學中的潛力。

圖文導讀

圖1. 在線調溫策略

圖2. MAPbI3單晶的晶體質量和電荷傳輸性能

圖3. 輻射探測器在X射線和γ射線下的性能

圖4. 輻射探測器陣列在LED光照射下的性能

圖5. 輻射探測器陣列在X射線照射下的性能

結論展望

本文提出的在線調溫策略為MAPbI3單晶的制備和性能優化提供了新的思路。通過在臨界相變溫度下實現梯度溫度調節，成功促進了單晶中的疇取向重排，消除了疇壁，顯著提高了晶體的光電性能。這一方法不僅降低了陷阱密度，增強了載流子輸運特性，還提升了輻射探測器的靈敏度和穩定性，特別是在低光子流量的γ射線檢測中，實現了單光子分辨率。

此外，探測器在簡單封裝條件下表現出長期穩定的光子響應，進一步證明了其在實際應用中的可行性。該研究不僅為鈣鈦礦單晶材料在輻射探測中的應用提供了新的技術路徑，也為大面積、低成本、高性能的光子計數成像器件的可擴展制造奠定了基礎。

文獻信息

Xueying Yang et al. ,In-line tempering eliminates the domain boundary in perovskite single crystals for high–energy resolution ionizing radiation detectors.Sci. Adv.10,eadq6866(2024).

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