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博士一作！他，211院長、「國家杰青/優(yōu)青」，發(fā)第15篇Angew！

成果簡介

開發(fā)具有可調(diào)高溫余輝（HTA）發(fā)光的智能材料仍然是一個(gè)艱巨的挑戰(zhàn)。基于此，華東理工大學(xué)馬驤教授和丁兵兵副研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種以硼酸（BA）為基體，多環(huán)芳烴為摻雜劑的無金屬摻雜體系。作者選擇冕烯（CE）作為BA矩陣中熱釋放自由電子的受體，以獲得高效的HTA。在BA基體中摻雜后，CE分子作為接受電子和剩余空穴的重組中心，產(chǎn)生25%的單重態(tài)激子和75%的三重態(tài)激子，分別產(chǎn)生超長延遲熒光和磷光。值得注意的是，三重態(tài)在高溫下通常會(huì)快速衰變，但由于存在激發(fā)的單重態(tài)和長壽命的捕獲電子，藍(lán)色HTA甚至在高達(dá)150 °C的溫度下仍然存在。

圖1. BA@CE的制備示意圖與作用機(jī)制

在低于110 °C的溫度下，被捕獲的電子幾乎不會(huì)逃逸產(chǎn)生熱致發(fā)光（TL）或延遲熒光（DF）輻射。得益于BA在加熱和脫水后形成的剛性微環(huán)境，CE發(fā)出的黃色磷光成為主導(dǎo)，遵循以系統(tǒng)間交叉（ISC）為關(guān)鍵步驟的常規(guī)光物理途徑。剛性誘導(dǎo)的室溫磷光（RTP）和熱釋放的電子觸發(fā)延遲熒光共同構(gòu)成了溫度可調(diào)的超長余輝，其中在110 °C時(shí)可以獲得白色余輝（0.33，0.35）。

為進(jìn)一步探索影響HTA效率和溫度響應(yīng)可調(diào)性的因素，作者采用了一系列平面度變化的多環(huán)芳烴（PAHs）。觀察到增加平面度的摻雜劑有助于更接近基體，從而通過更有效的Dexter電子轉(zhuǎn)移（ET）過程促進(jìn)HTA。本研究提出了一種無金屬摻雜策略，通過有效地利用熱釋放自由電子的重組，普遍實(shí)現(xiàn)可調(diào)的HTA。

相關(guān)工作以《Thermal Modulation of Exciton Recombination for High-Temperature Ultra-Long Afterglow》為題發(fā)表在最新《Angewandte Chemie International Edition》上。

馬驤，華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院院長，精細(xì)化工研究所常務(wù)副所長，教授、博士生導(dǎo)師。2023年中國化工學(xué)會(huì)侯德榜化工科學(xué)技術(shù)創(chuàng)新獎(jiǎng)，2021年國家自然科學(xué)基金委杰青項(xiàng)目獲得者，2019英國皇家化學(xué)會(huì)Fellow（FRSC），2017國家自然科學(xué)基金委優(yōu)青項(xiàng)目資助，2010全國百篇優(yōu)秀博士學(xué)位論文提名。

主要研究領(lǐng)域?yàn)榛诠δ苋玖系挠袡C(jī)光電組裝材料等。近年來，在Chem. Soc. Rev.、Sci. Adv.、Nature Commun.、Matter、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等主流期刊發(fā)表論文。

課題組網(wǎng)頁：https://www.x-mol.com/groups/XiangMa.

圖文解讀

首先，通過溫和蒸發(fā)含有摻雜劑/BA（0.5 wt%）的水/1, 4-二惡烷（1/1，v/v）溶劑得到BA@CE前驅(qū)體粉末，以確保摻雜劑在整個(gè)混合物中均勻分布。然后，將得到的BA@CE前驅(qū)體粉末在130 ℃下加熱20分鐘，以促進(jìn)脫水并產(chǎn)生BA@CE。在脫水過程中，BA經(jīng)歷了兩個(gè)不同的相變：從其三斜結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)檎痛x酸，再轉(zhuǎn)化為玻璃體氧化硼。BA的TGA曲線在100 ℃以上失重顯著，最大失重43.7%，表明BA向氧化硼的完全脫水轉(zhuǎn)變。而CE的TGA結(jié)果在高達(dá)130 °C的溫度范圍內(nèi)顯示出優(yōu)異的熱穩(wěn)定性，證明CE在熱處理過程中沒有分解。

圖2. BA@CE的組分表征

作者研究了0.5 wt% BA@CE在不同溫度下的延遲發(fā)射壽命。延遲熒光的最長壽命為1.49 s，磷光的最長壽命延長至2.41 s。BA@CE的余輝圖像展示了余輝顏色從30 °C時(shí)的磷光黃色到150 °C時(shí)延遲熒光的藍(lán)色的變化。在110 °C時(shí)，系統(tǒng)顯示出獨(dú)特的白光余輝，國際照明委員會(huì)（CIE）坐標(biāo)精確測量為（0.33，0.35）。在超過110 °C的溫度閾值后，在450 nm處觀察到的延遲發(fā)射明顯增加。從30 ℃到110 ℃，BA@CE的磷光強(qiáng)度隨溫度的升高而下降。值得注意的是，從110 °C到130 °C時(shí)出現(xiàn)了異常增強(qiáng)。

圖3. BA@CE的延遲發(fā)射性能

在BA@CE中觀測到HTA的詳細(xì)光物理過程，其中基體的陷阱建立在晶體空位誘導(dǎo)缺陷（I）中。在紫外線照射下，激發(fā)的電子在整個(gè)晶格中擴(kuò)散并被電子陷阱吸引，留下空穴（II）。這些被捕獲的電子被固定，直到外部熱量提供足夠的能量使它們逸出，并與空穴重新結(jié)合，釋放出TL（III）。引入的摻雜劑可通過逸出電子的Dexter ET增加新的電荷復(fù)合中心，產(chǎn)生不同波長的HTA而不是TL（IV）。移動(dòng)到傳導(dǎo)帶（CB）并產(chǎn)生電子和空穴載流子，被氧空位阱捕獲的電子可以釋放出額外的能量（如熱量）。電子可從CB移動(dòng)到摻雜劑的最低未占據(jù)分子軌道（LUMO），并與最高已占據(jù)分子軌道（HOMO）上的空穴重新結(jié)合，形成單線態(tài)和三重態(tài)的概率分別為25%和75%。

圖4. BA@CE材料中HTA的作用機(jī)理

圖5.不同材料的延遲發(fā)射性能

BA@CE用作制造多功能顯示器件的發(fā)光層，以透明玻璃片作為外殼，氧化鋁陶瓷片作為底座。使用嵌入QR碼的空心模具進(jìn)行光打印，在產(chǎn)生的余光圖像中產(chǎn)生可識(shí)別的信息。這種余輝打印顯示了自動(dòng)擦除和持久的信息存儲(chǔ)。將智能光子器件置于加熱板上，150°C加熱60秒。余輝圖像的可視化突出了藍(lán)色區(qū)域，表示高溫，與熱量集中的焦點(diǎn)對(duì)齊。在自然冷卻到環(huán)境溫度后，熱中心的余輝逐漸變?yōu)榘咨踔咙S色，突出了有效的熱場映射功能。字母“I”、“O”和“A”是用365 nm紫外鉛筆書寫的，利用BA@CE的超長余輝。

圖6.實(shí)際應(yīng)用性能

文獻(xiàn)信息

Thermal Modulation of Exciton Recombination for High-Temperature Ultra-Long Afterglow. Angew. Chem. Int. Ed., 2024,

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/12/23/0f44399bc0/

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