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化學所韓布興院士&孫曉甫,最新JACS!

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研究概述
電催化反應路徑高度依賴于催化劑的內在結構。
最近,CO2/CO 電還原已成為獲得C2+產物的一種潛在方法,但要實現單一C2+ 產物的高選擇性仍具有挑戰性。
基于此,2024年12月17日,中國科學院化學研究所韓布興院士/孫曉甫研究員在國際期刊Journal of the American Chemical Society發表題為《Switching CO-to-Acetate Electroreduction on Cu Atomic Ensembles》的研究論文。
在此,研究人員開發了一種滿足電催化CO轉化為乙酸鹽所需的適當位點距離和配位環境的Cu原子系綜,它顯示出出色的整體性能,乙酸鹽法拉第效率為70.2%,局部電流密度為225 mA cm–2,形成速率為2.1 mmol h–1 cm–2此外,還可以獲得91%的單次CO轉化率和顯著的穩定性。
詳細的實驗和理論研究證實了Cu原子系綜在優化C-C偶聯、穩定關鍵烯酮中間體(*CCO)和抑制*HOCCOH中間體方面的重要優勢,這可以將CO還原路徑從常規金屬Cu位點的乙醇/乙烯轉移到Cu原子系綜上的乙酸。
圖文解讀
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圖1:結構表征
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圖2:CO電還原性能
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圖3:反應機理研究
文獻信息
Switching CO-to-Acetate Electroreduction on Cu Atomic Ensembles,?Journal of the American Chemical Society,?2024.

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