先進電催化劑的精心設計及其集成到氣體擴散電極(GDE)架構中,正在成為H2O2電合成研究領域的一個重要研究范式。 然而,在體相電解過程中,電催化劑和組裝的GDE在H2O2選擇性上經常表現出明顯差異。2024年12月5日,清華大學深圳國際研究生院張正華特別研究員、南京工業大學景文珩教授團隊在國際頂級期刊Nature ?Communications發表題為《Species mass transfer governs the selectivity of gas diffusion electrodes toward H2O2 electrosynthesis》的研究論文,清華深研院崔樂樂、南京工業大學/江蘇雙良環境科技有限公司陳斌、清華深研院陳冬旭為論文共同第一作者,張正華特別研究員、景文珩教授為論文共同通訊作者。張正華,清華大學深圳國際研究生院特別研究員/副教授。2007年本科畢業于合肥工業大學;2007-2008年在浙江大學擔任研究助理;2011年碩士畢業于浙江大學;2014年博士畢業于澳大利亞新南威爾士大學,師從Prof. T David Waite(美國工程院院士)、Prof. Greg L. Leslie。隨后留校從事博士后研究。曾在日本京都大學任助理教授進行交流訪問,現任職于清華大學深圳國際研究生院。張正華特別研究員的主要研究方向是基于限域效應的膜等功能材料開發及高效水處理技術:1)膜法水處理:膜法限域催化、膜法水/污水處理工藝、膜污染控制及清洗策略;2)高級氧化法水處理:電化學、限域催化、類芬頓等;3)功能材料的制備及水處理應用:二維材料、功能高分子材料、MOF等。迄今在環境領域主流期刊發表SCI一區論文100余篇,其中近5年以唯一通訊作者在Nature Communications、Energy & Environmental Science、ACS Catalysis、Chem Catalysis、Water Research、Green Chemistry、 Applied Catalysis B: Environmental、Journal of Membrane Science等發表SCI一區論文74篇;并參編Elsevier/Springer英文專著3部;以第一發明人申請專利15項,其中授權7項國內和國際發明專利。景文珩,南京工業大學化工學院教授,特種分離膜產業創新戰略聯盟(國家試點)秘書長。景文珩教授主要從事介孔陶瓷膜制備及其應用的研究工作。承擔了國家自然科學基金、國家863等十多項科研項目,先后在Chemical Communication、Jouranl of Material Chemistry、ACS Applied Materials & Interfaces和化工三大主流期刊AIChE J.、Chem. Eng.Sci、Ind. Eng. Chem. Res.等刊物上發表多篇期刊論文。在本文中,研究團隊闡明了除電催化劑的固有特性外,關鍵物種(包括反應物和產物)的質量傳遞行為在決定電極級H2O2選擇性方面起著至關重要的作用。這種趨勢在高反應速率(電流密度)條件下變得更加明顯,此時傳遞限制加劇。通過利用GDEs的擴散相關參數(DRP)(即潤濕性和催化劑層厚度)作為探針因素,采用短時間和長期的電解結合原位電化學反射吸收成像和理論計算,深入研究了DRP及其控制的局部微環境對O2和H2O2質量傳遞的影響。相應地揭示了電極尺度上擴散依賴的選擇性的機理根源。本研究獲得的基本見解強調了主流疏水性GDEs架構創新的必要性,以同步優化反應物和產物的質量傳遞,為下一代涉及氣體消耗的電還原情景中的GDEs鋪平道路。圖1:受潤濕性控制的H2O2產量圖2:物質擴散行為調節電極有限元圖3:擴散依賴電極有限元對CL厚度的敏感性圖4:電潤濕誘導的微環境析出和物種傳輸圖5:分子水平上對擴散依賴電極有限元的理解綜上,這篇論文研究了氣體擴散電極(GDE)在電合成過氧化氫(H2O2)過程中的選擇性,揭示了關鍵物種(包括反應物和產物)的質量傳遞行為在決定電極規模H2O2選擇性中的關鍵作用,尤其是在高反應速率(電流密度)下。研究結果表明,通過調控GDE的親疏水性和催化劑層厚度,可以顯著優化反應物和產物的質量傳遞,從而提高H2O2的法拉第效率(FE),對于開發下一代GDE在氣體消耗型電解場景中的應用具有重要意義。該研究提供了對GDE在電化學合成H2O2過程中選擇性調控的深入理解,特別是在工業相關電流密度下的H2O2選擇性與質量傳遞行為之間的關系。這項研究為設計和優化GDE提供了新的策略,以實現在實際應用中更高效、穩定的H2O2生產。未來有望應用在不需要外部供氣設施的情況下,通過模擬呼吸式設計的GDE實現商業化可行的電解堆,這對于便攜式空氣消毒和面向消費者的污水處理等利基應用領域具有廣泛的應用潛力。Cui, L., Chen, B., Chen, D.?et al.?Species mass transfer governs the selectivity of gas diffusion electrodes toward H2O2?electrosynthesis.?Nat. Commun., (2024).?