2024年12月3日，浙江工業大學彭永武研究員、沈陽師范大學/中國科學院大連化學物理研究所李杲研究員在國際頂級期刊Nature Communications發表題為《Low-valence platinum single atoms in sulfur-containing covalent organic frameworks for photocatalytic hydrogen evolution》的研究論文，陳良俊為論文共同第一作者，彭永武研究員、李杲研究員為論文通訊作者。

彭永武，2013年畢業于上海交通大學, 獲工學博士學位。2014-2019年先后在新加坡國立大學和南洋理工大學從事博士后研究。2019年9月加入浙江工業大學，現為浙江工業大學材料與工程學院，朝暉特聘研究員（運河青年學者）。

主要從事材料化學學科領域的科學研究工作，重點聚焦先進多孔框架功能材料設計組裝及碳中和能源應用。以通訊/一作在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Nat. Commun.、Matter.、Chem. Soc. Rev.等期刊上發表SCI收錄論文60余篇, ESI前1%高被引論文7篇，引用6700余次, H因子30。

李杲，2011年畢業于上海交通大學。同年赴卡內基梅隆大學Prof. Jin組開展博士后研究。2014年加入中科院大連化物所催化基礎國家重點實驗室開展小尺寸金屬原子簇材料能源催化/環境領域的研究。

主要研究方向為1）精確金屬原子簇的合成；2）負載型金屬原子簇的催化應用；3）金屬原子簇催化機理研究。在Chem. Rev.、Nat. Commu.、Acc. Chem. Res.、Coord. Chem. Rev.、Angew. Chem.、JACS、ACS Catal.、JMCA、JPCL等期刊發表論文一百二十多篇。論文總引用次數近7000次，H因子58。

該研究主要通過對金屬單原子電子結構的精確設計和調控來優化光催化析氫反應（HER）的催化活性。

所研究的催化劑PtSA@S-TFPT，將低價Pt單原子整合到含硫的共價有機框架中。

框架內S和Pt之間強大的不對稱四配位使得Pt負載量高達12.1 wt%，從而實現了11.4 mmol g^-1 h^-1的高效光催化制氫活性以及在可見光下的穩定性能。

正如密度泛函理論（DFT）計算和動態載流子分析所表明的那樣，這些結果歸因于氫解吸勢壘的降低和光生電荷分離的增強。

這項工作挑戰了傳統觀念，并為開發低價金屬單原子負載的共價有機框架催化劑以推進光催化析氫開辟了一條新途徑。

圖1：PtSA@S-TFPT的合成過程示意圖及結構分析

圖2：PtSA@S-TFPT的形態表征

圖3：PtSA@S-TFPT的單原子精細結構表征

圖4：光催化析氫反應（HER）

圖5：光生載流子動力學分析

綜上，作者研究了通過精確設計和調控金屬單原子的電子結構來優化光催化HER中的催化活性。

研究團隊成功將低價Pt單原子整合到含硫的共價有機框架中，制備了一種新型催化劑PtSA@S-TFPT，該催化劑展現出了高效的光催化制氫活性，達到11.4 mmol g^-1 h^-1，并且在可見光下表現出穩定的性能。

這項工作挑戰了傳統觀念，為開發低價金屬單原子負載的共價有機框架催化劑提供了新途徑，從而推動光催化析氫領域的進展，有望在可持續能源生產，特別是氫能的生產和存儲中發揮重要作用，有助于解決當前的能源危機和環境挑戰。

Chen, L., Chen, G., Gong, C.?et al. Low-valence platinum single atoms in sulfur-containing covalent organic frameworks for photocatalytic hydrogen evolution.?