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研究背景

水資源安全是全球面臨的重大挑戰之一，確保清潔水源的可持續供應已成為研究熱點。隨著水資源短缺問題日益嚴重，開發高效、節能的水處理技術迫切需求日益增加。在多種水處理方法中，納濾（NF）因其高效排斥多價離子和低分子量有機物，且能耗較低，已成為飲用水生產及工業廢水處理的重要技術。然而，傳統的聚酰胺納濾膜雖然在選擇透過性方面具有優勢，但其水透過性較低，限制了其在大規模應用中的效率。為提高聚酰胺納濾膜的水透過性，許多研究集中于分子單體設計、納米復合材料和膜制備工藝的優化，但膜結構變化較少，難以實現顯著提升。

為了解決這一問題，研究人員開始探索混合維度膜結構，結合二維聚酰胺膜與不同維度的結構，期望通過增加水傳輸通道來提高膜的水透過性。近年來，納米結構的自組織行為引起了廣泛關注，尤其是在油水界面反應中，分子單體能夠通過界面聚合形成具有獨特層次結構的聚酰胺膜。這一過程通過毛細作用驅動納米管的形成，進而有效增加膜的水傳輸面積。

成果簡介

基于這一思路，天津工業大學武春瑞研究員團隊在Nature Water期刊上發表了題為“Interfacial self-organization of large-area mixed-dimensional polyamide membranes for rapid aqueous nanofiltration”的最新論文。研究人員成功開發了具有一維納米管與二維納米膜復合的混合維度聚酰胺膜，并在室溫下通過簡單的兩種小分子自組織形成大面積膜材料。實驗結果表明，該膜不僅具有顯著提高的水透過性，還展示了超越傳統膜技術的優異水鹽分離性能，為大規模、低成本的水處理膜的開發提供了新的思路和可能性。

研究亮點

1. 實驗首次通過控制界面聚合反應，在室溫下僅使用兩種小分子，在油水界面上快速自組織形成大面積的混合維度聚酰胺膜，構建了一種由一維納米管和二維納米膜組成的層次結構（NoN結構）。

2. 實驗通過精確調控反應條件，成功實現了大面積的混合維度膜的可擴展合成。該膜展現出顯著提高的水透過性，每單位投影面積的水傳輸可用面積大幅增加，能夠實現優異的水鹽分離性能，且其水透過率達到30.0 l·m^?2·h^?1·bar^?1，遠超傳統二維聚酰胺膜。

3. 實驗通過分子動力學模擬和對照實驗，揭示了兩種分子單體在反應初期階段自組織形成二維納米孔網絡，并通過毛細作用驅動納米管的向上聚合過程，從而形成了具有混合維度結構的聚酰胺膜。

4. 實驗通過表面形態演化分析和PALS（正電子壽命譜）技術對自由體積的分析，進一步驗證了該混合維度膜的結構特征及其在不同反應時間下的變化。

5. 實驗通過分離性能比較，證明了該膜在水處理中的巨大潛力，并提供了膜結構與性能之間的關系圖，揭示了結構優化對于提高膜分離性能的關鍵作用。

圖文解讀

圖1：具有NoN結構的混合維度聚酰胺膜示意圖，并與平面二維聚酰胺膜進行對比。

圖2：所得到的混合維度聚酰胺膜的外部和內部結構表征。

圖3：NoN形成過程的模擬及結構調控。

圖4：反應時間與表面形態演化及通過PALS分析的自由體積。

圖5：分離性能比較及結構—性能關系圖。

結論展望

在本研究中，作者成功采用界面聚合方法，實現了大規模制備混合維度聚酰胺膜的一步法工藝。獨特的NoN結構為節能的納濾膜的開發鋪平了道路，展現出卓越的水通量和水鹽分離選擇性。這一制備工藝能夠通過卷對卷涂布方法輕松放大，具有在飲用水生產、市政和工業廢水處理中的廣泛應用前景。通過本研究獲得的理論見解，為理解界面聚合的復雜性提供了新的思路，特別是如何利用界面物理和化學相互作用的交互作用。作者相信，這些發現為水安全領域開發先進的納米制造技術提供了新的價值。

文獻信息

Liu, SH., Shi, W., Hung, WS. et al. Interfacial self-organization of large-area mixed-dimensional polyamide membranes for rapid aqueous nanofiltration. Nat Water (2024).

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