傳統的有機電解質無法防止鋰枝晶的無控生長，最終導致短路，使其不適用于鋰金屬陽極（LMAs）和鋰金屬電池（LMBs）。

凝膠聚合物電解質（GPEs）結合了液態電解質（快速離子傳輸）和固態電解質（堅固的機械性能）的優點，成為LMBs的有前景替代品。

然而，目前的GPEs在低溫下表現不佳，主要原因是緩慢的動力學和不穩定的界面，嚴重阻礙了LMBs在寒冷環境中的應用。

在本文，為了提高使用GPEs的LMBs在低溫下的性能，研究團隊通過多功能GPE組分的戰略設計，開發了一種創新且簡單的GPE配方。

常見的環醚DOL因其低熔點和低粘度而作為聚合單體，而聚DOL（PDOL）則作為GPE的骨架。

有趣的是，理想的低溫鋰鹽LiBF₄還充當DOL開環的引發劑，但是LiBF₄在DOL中的溶解度較差，限制了其有效性。

因此，引入了具有高介電常數的FEC以促進LiBF₄在DOL中的溶解，FEC還是一種脫溶劑，加速了低溫下的電荷轉移過程。

理論計算表明，該配方還影響Li⁺溶劑化結構的形成，進一步生成含有強大的氟化鋰和導鋰的Li_xBO_yF_z的固體電解質界面層成分。

這種GPE設計不僅提高了傳輸動力學，還同時改善了界面穩定性。

因此，這種GPE使得Li//LCO電池能夠在低至-60°C的溫度下運行并取得顯著性能，這是低溫GPE領域的一個前所未有的重大進展。

這一成就為低溫GPE的性能樹立了新標準。此外，這種簡單的設計允許輕松整合專門的功能組分，為多功能低溫GPE的發展鋪平了道路。

圖1：低溫鋰金屬電池凝膠聚合物電解質的設計

圖4：-20°C循環鋰金屬陽極在兩種電解質中的界面化學

圖5：Li//NCM811細胞在-20°C下的電化學性能

Contriving gel polymer electrolyte to drive quasi-solid-state high-voltage Li metal batteries at ultra-low temperatures,?Energy & Environmental Science,?2024.