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【重做】5000次以上！三院院士孫學良，重磅Nature Nanotechnology！全固態鋰金屬電池！

研究概述

全固態鋰金屬電池的進步需要在固態電解質（SSE）方面取得突破，以抑制在高電流密度和高容量（>3?mAh cm^-2）下的鋰枝晶生長，并在晶體結構、離子電導率和剛性等方面實現創新。

基于此，2024年11月25日，加拿大西安大略大學孫學良院士團隊、Tsun-Kong Sham院士、馬里蘭大學莫一非教授以及美國橡樹嶺國家實驗室劉玨在國際頂級期刊Nature Nanotechnology上發表了以《Superionic conducting vacancy-rich β-Li₃N electrolyte for stable cycling of all-solid-state lithium metal batteries》為題的研究論文。

在本研究中，研究團隊開發了一種具有超高離子電導率、高鋰兼容性和空氣穩定的富含空位的β-Li₃N固態電解質。

這種富含空位的β-Li₃N固態電解質在25°C下的離子電導率為2.14 × 10^-3 S cm^-1，超過了幾乎所有已報道的氮化物基固態電解質

并揭示了一種由Li和N空位介導的快速鋰離子遷移機制，該機制涉及空位觸發的活化能降低和移動鋰離子數量增加。

利用富含空位的β-Li₃N的全固態鋰對稱電池在高臨界電流密度（高達45 mA cm^-2）和高容量（高達7.5 mAh cm^-2）方面取得了突破，并在2,000次循環中實現了超穩定的鋰剝離和沉積過程。

富含空位的β-Li₃N的高鋰兼容性機制被揭示為對鋰金屬的內在穩定性。

此外，β-Li₃N通過形成保護表面具有優異的空氣穩定性。

使用富含空位的β-Li₃N作為固態電解質層和鋰鈷氧化物（LCO）及富鎳LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂（NCM83）正極的全固態鋰金屬電池表現出優異的電池性能。

對于LCO，在1.0 C下5,000次循環后，容量保持率為82.05%，容量為95.2 mAh g^-1；對于NCM83，在1.0 C下3,500次循環后，容量保持率為92.5%，容量為153.6 mAh g^-1，展示了極其穩定的循環性能。

使用富含空位的β-Li₃N固態電解質和NCM83正極，全固態鋰金屬電池成功實現了高達5.0 C的溫和快速充放電速率，保留了60.47%的容量。

值得注意的是，這些電池表現出高的面容量，緊湊型顆粒電池約為5.0 mAh cm^-2，全固態鋰金屬軟包電池約為2.2 mAh cm^-2。

圖文解讀

圖1：晶體結構和鋰離子擴散性能。

圖2: 鋰金屬和空氣的化學穩定性。

圖3: 全固態鋰金屬電池性能（NCM83正極）。

文獻信息

Li, W., Li, M., Wang, S.?et al.?Superionic conducting vacancy-rich β-Li3N electrolyte for stable cycling of all-solid-state lithium metal batteries.?Nat. Nanotechnol.?(2024).

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