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研究背景

自組裝是化學(xué)系統(tǒng)中一種重要的過程，因其能夠通過簡單的分子構(gòu)建復(fù)雜的動態(tài)行為而成為研究熱點。然而，現(xiàn)有的自組裝系統(tǒng)通常依賴于生物催化劑或外部能量輸入，存在無法在封閉系統(tǒng)中實現(xiàn)自主周期性（解）組裝的挑戰(zhàn)。此外，合成化學(xué)物質(zhì)的自組裝動態(tài)通常受到向化學(xué)平衡松弛的限制，使得系統(tǒng)難以表現(xiàn)出復(fù)雜的非平衡行為。有鑒于此，研究人員嘗試開發(fā)完全由合成化學(xué)分子組成的系統(tǒng)，通過反饋回路實現(xiàn)自主的動態(tài)行為。

成果簡介

有鑒于此，Dibyendu Das團(tuán)隊設(shè)計了一種基于單一氨基酸或二肽的簡單系統(tǒng)，利用pH驅(qū)動的非共價組裝和自組裝態(tài)的時間延遲催化，加上動態(tài)共價鍵的形成，在封閉系統(tǒng)中安裝了反饋回路。

結(jié)果顯示，該系統(tǒng)能夠在非平衡條件下表現(xiàn)出自主的多次周期性（解）組裝動態(tài)，且無需進(jìn)化的生物催化劑支持。此外，研究人員通過數(shù)學(xué)建模進(jìn)一步驗證了該反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)的振蕩機(jī)制，預(yù)測了反饋回路對系統(tǒng)短暫振蕩能力的相對貢獻(xiàn)。相關(guān)成果在Nature Communications期刊上發(fā)表了題為“Feedback driven autonomous cycles of assembly and disassembly from minimal building blocks”的最新論文。這一研究展示了利用純合成分子構(gòu)建自驅(qū)動系統(tǒng)的可能性，為動態(tài)活性材料的設(shè)計提供了新的思路。

自組裝！這個團(tuán)隊，連發(fā)Nature綜述、JACS，最新成果又登Nature子刊！

值得注意的是， Dibyendu Das教授團(tuán)隊近日在JACS以及Nature Reviews Chemistry上接連發(fā)表重要成果!

研究亮點

1. 實驗首次利用單一氨基酸/二肽實現(xiàn)自主（解）組裝；

本研究首次設(shè)計了一種基于單一氨基酸或二肽的系統(tǒng)，在封閉體系中實現(xiàn)了自主（解）組裝周期。該系統(tǒng)完全由合成化學(xué)物質(zhì)構(gòu)成，不依賴于外部生物催化劑。通過pH驅(qū)動的非共價組裝以及時間延遲的動態(tài)共價鍵形成，實現(xiàn)了多次周期性（解）組裝過程，展示了復(fù)雜的動態(tài)網(wǎng)絡(luò)行為。

2. 實驗通過構(gòu)建反饋回路驗證動態(tài)特性；

研究通過非共價組裝與自組裝狀態(tài)下的加速催化作用結(jié)合，成功引入正交反饋回路，從而在單批次反應(yīng)物中實現(xiàn)了動態(tài)平衡條件下的周期性振蕩。數(shù)學(xué)建模進(jìn)一步證明了該反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)能夠產(chǎn)生短暫振蕩，并預(yù)測了反饋回路對系統(tǒng)振蕩能力的相對貢獻(xiàn)。這為解釋合成系統(tǒng)如何通過簡單化學(xué)實現(xiàn)復(fù)雜動態(tài)行為提供了理論依據(jù)。

圖文解讀

圖1：動態(tài)自組裝的示意圖。

圖 2：在 pH 7.5 和 6.5 條件下凝膠的形成及其催化活性。

圖 3：自主的 pH 變化實現(xiàn)了組裝的再生。

圖 4：自組裝的時間依賴性生成及其催化活性。

圖 5：在未加緩沖條件下，包含 A* 和 BC 的閉合系統(tǒng)中多次循環(huán)的（解）組裝過程。

圖 6：周期性（解）組裝的數(shù)學(xué)建模。

結(jié)論展望

現(xiàn)代生物體依賴復(fù)雜的非平衡代謝途徑網(wǎng)絡(luò)，這些網(wǎng)絡(luò)通過進(jìn)化產(chǎn)生的酶來構(gòu)建（合成代謝）和分解（分解代謝）分子，從而維持內(nèi)穩(wěn)態(tài)。活體系統(tǒng)采用非共價組裝和共價連接兩種機(jī)制，以實現(xiàn)這些復(fù)雜的行為。

本研究展示了一個簡單的化學(xué)網(wǎng)絡(luò)，只使用兩種組分——單一氨基酸/二肽和熱力學(xué)激活的小分子酯，展示了復(fù)雜的動態(tài)行為，例如能夠表現(xiàn)出反饋驅(qū)動的瞬時振蕩，其中（解）組裝行為隨著單次反應(yīng)物加入而呈現(xiàn)周期性變化。

該系統(tǒng)利用非共價組裝，促進(jìn)了催化加速并產(chǎn)生了非線性pH梯度，從而導(dǎo)致動態(tài)共價鍵的再生，并在封閉系統(tǒng)中建立了反饋回路。盡管該系統(tǒng)未能表現(xiàn)出真正的振蕩行為，但它可以作為一個最小化的合成網(wǎng)絡(luò)示例，在封閉系統(tǒng)中展示周期性行為，尤其是在沒有高級生物催化系統(tǒng)的情況下。

文獻(xiàn)信息

Reja, A., Jha, S., Sreejan, A. et al. Feedback driven autonomous cycles of assembly and disassembly from minimal building blocks. Nat Commun 15, 9980 (2024).

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