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研究背景

1,3-丁二烯（1,3-BD）是一種重要的化學原料，廣泛應用于合成橡膠、工程塑料等領域。傳統上，1,3-BD是通過能量密集的石腦油蒸汽裂解乙烯過程中作為副產品獲得的。然而，隨著乙烷脫氫法乙烯生產的興起，石腦油裂解的使用逐漸減少，導致1,3-BD的生產量也相應減少。雖然1,3-BD可以通過乙烷或丁烷的脫氫反應合成，但這些方法通常需要高溫高壓，能耗較大。因此，尋找更環保、可持續的1,3-BD合成方法成為了一個重要的研究方向。

成果簡介

鑒于此，新加坡國立大學Boon Siang Yeo, Federico Calle-Vallejo等在Nature Catalysis期刊上發表了題為“Selective electroreduction of acetylene to 1,3-butadiene on iodide-induced Cuδ+–Cu0 sites”的最新論文。

該團隊設計并制備了一種基于銅催化劑的新策略，通過在Cu2O納米立方體衍生的催化劑上引入Cuδ+–Cu0位點，有效促進了乙炔的電還原反應，成功實現了高選擇性生成1,3-BD。研究人員使用碘化鉀（KI）作為電解質，顯著提高了該催化劑的性能，使得1,3-BD的法拉第效率達到了93%（在?0.85 V相對于標準氫電極（SHE）下），部分電流密度為?75.0 mA cm?2（在?1.0 V相對于SHE下）。這些性能指標顯著高于傳統電解質（如KCl、KBr和K2SO4）中乙炔電還原的結果。

此外，研究還通過密度泛函理論（DFT）計算分析了碘離子的作用，表明碘離子有助于保持銅催化劑表面的部分氧化銅位點，并促進乙炔與這些活性位點的結合，從而形成有利的偶聯反應路徑，最終生成1,3-BD。這一發現為電化學合成1,3-BD提供了一種新的、高效的途徑，并為未來實現1,3-BD的綠色、可持續生產開辟了新的技術路徑。

研究亮點

1. 實驗首次通過乙炔的電還原反應（e-C2H2R）選擇性地合成1,3-丁二烯（1,3-BD），并在銅催化劑上獲得了高法拉第效率。

2. 實驗通過使用碘化鉀電解質，成功在Cu2O納米立方體衍生催化劑上創建了Cuδ+–Cu0活性位點。這些位點有效促進了乙炔的電還原反應，生成1,3-BD。

3. 實驗結果表明，在?0.85 V相對于標準氫電極（SHE）時，1,3-BD的法拉第效率達到93%，在?1.0 V相對于SHE時，部分電流密度為?75 mA cm^?2，顯著高于傳統方法。

4. 通過密度泛函理論計算，研究表明碘離子有助于保持Cuδ+–Cu0位點的穩定，這些位點促進了乙炔的有利結合，降低了生成1,3-BD的反應障礙。

圖文解讀

圖1: Cu2ONC-衍生催化劑的表征數據。

圖2: Operando XAS研究。

圖3:在Cu2O NC衍生催化劑上的乙炔還原。

圖4: 陽離子和陰離子，對E-C2H2R轉化為1,3-BD的影響。

圖5: E-C2H2R到1,3-BD的反應途徑。

圖6: 乙炔還原為1,3-BD的反應自由能火山圖。

結論展望

本文的研究為1,3-丁二烯（1,3-BD）的可持續生產提供了一種新穎的電化學途徑，突破了傳統的高能耗熱催化方法。通過采用KI電解質和Cu2ONC衍生電極，研究者實現了乙炔（C2H2）選擇性電還原生成1,3-BD，且在較低的電位下，1,3-BD的法拉第效率高達93%。

該方法不僅提高了反應的選擇性，還展示了在常規工業生產中不可忽視的潛力。通過操作中的拉曼光譜和X射線吸收光譜（XAS）分析，研究者發現碘離子（I?）有助于保持Cu2O的氧化狀態，促進了Cuδ+–Cu0位點的形成，從而優化了乙炔的吸附與反應路徑。

這一發現為催化劑設計提供了新的思路，表明通過合理調控電解質和催化劑表面狀態，可以大幅提升反應效率和選擇性。盡管目前的電流密度仍不足以替代傳統方法，本文的研究為未來提升反應速率和擴大生產規模提供了寶貴的理論依據，并為化學工業的脫碳和綠色轉型開辟了新方向。

文獻信息

Teh, W.J., Romeo, E., Xi, S. et al. Selective electroreduction of acetylene to 1,3-butadiene on iodide-induced Cuδ+–Cu0 sites. Nat Catal (2024).

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