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成果簡介

基于純相二維（2D）鈣鈦礦的均勻鈍化層的形成對鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）來說是一個挑戰，特別是當將器件升級為模塊時。基于此，武漢理工大學卜童樂研究員、麥立強教授和黃福志研究員（共同通訊作者）等人系統研究了不同鹵化物的傳統2D配體對形成的2D鈣鈦礦鈍化層均勻性的影響。作者首次確定了具有長鏈烷基胺配體的雙鹵化物合金2D鈣鈦礦的相分離問題，并揭示了定制三鹵化物組成可以成功地消除相分離問題。此外，作者開發了一種通用策略，將甲脒（FA）陽離子加入大尺寸有機鈍化劑中，以實現具有均勻形貌的純相n-值2D鈣鈦礦蓋層。

因此，長鏈烷基胺配體（正十二烷基銨，DA）被賦予了獲得高質量、穩定的3D/2D異質結構鈣鈦礦的能力，具有更均勻的形貌、更少的缺陷和更快的界面電荷轉移?；跓o抗溶劑沉積策略，在0.14 cm²的小尺寸器件、1.04 cm²的大尺寸器件和13.44 cm²的微型模塊上，最佳有源面積效率分別達到25.61%、24.62%和23.60%，每10倍放大的效率損失小于5%。此外，相應封裝的太陽能微型組件表現出卓越的運行穩定性，在連續光照下最大功率點跟蹤（MPPT）的T₈₀壽命超過2000小時。最值得注意的是，這種策略可以很容易地通過印刷進行升級，對于孔徑分別為310 cm²和802 cm²的20 cm×20 cm和30 cm×30 cm的全槽模印刷的鈣鈦礦太陽能組件（PSMs），最高效率值分別為18.90%和17.59%，證明了規?；苽涞目尚行?。

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相關工作以《Homogeneous coverage of the low-dimensional perovskite passivation layer for formamidinium-caesium perovskite solar modules》為題在《Nature Energy》上發表。

卜童樂，研究員、博士生導師，國家自然科學基金優秀青年科學基金獲得者，國家級高層次青年人才，主要從事材料科學和新型薄膜太陽能電池研究。

麥立強，首席教授、博士生導師，國家杰青，萬人計劃領軍人才。國家重點研發計劃“納米科技”重點專項總體專家組成員，武漢理工大學材料科學與工程學院院長。主要研究領域：納米能源材料與器件。

黃福志，研究員、博士生導師，國家級高層次人才。多年從事材料科學和第三代可印刷太陽能電池，包括染料敏化太陽能電池和有機無機雜化鈣鈦礦太陽能電池。

圖文導讀

作者使用了帶隙略窄的FA-主導鈣鈦礦（FA_0.93Cs_0.07PbI₃），Cs濃度降低了5%。后處理藥劑選用常用的鹵化銨，相應的PSMs結構如圖1b所示，這些單銨2D配體通常是具有不同鏈長的線性烷基胺或具有不同苯基數目的環苯胺。穩態光致發光（PL）顯示，在800 nm附近最強的發射峰可明確地分配給3D鈣鈦礦的熒光信號。密度泛函理論（DFT）計算表明，2D鈣鈦礦隨著空間的增加而更難形成，甚至無法形成。

n=1鈣鈦礦的PL分裂只出現在DAI和DACl樣品中，而DABr樣品則呈現出穩定的單個n=1峰。結果表明，在雙鹵化物合金n=1 2D鈣鈦礦中容易形成相分離，而在三鹵化物合金中可減輕相分離。引入Br可以顯著降低自組裝n=1 I-Cl合金2D鈣鈦礦的形成焓，從而有效抑制I-Cl相分離。將FABr引入DAX中，對3D鈣鈦礦表面進行后處理，發現DAX和FABr的聯合使用導致3D鈣鈦礦上生長出均勻的n=2 2D結構，沒有相分離。

圖1.可擴展太陽能模塊2D鈣鈦礦相的組成工程

圖2.均勻2D相結構的生長動力學和形成機理

圖3.均勻的表面形態和缺陷鈍化

作者制備了具有典型結構的FTO/SnO₂/3D-鈣鈦礦/2D-鈣鈦礦/Spiro-OMeTAD/Au的PSCs。在不同后處理的鈣鈦礦中，DABr/FABr后處理的光伏參數最高，開路電壓（V_OC）改善最為顯著，可歸因于均勻純相準2D鈣鈦礦鈍化層的缺陷最小化和良好的帶向。值得注意的是，經過DABr/FABr后處理的PSCs的最佳PCE為25.61%（認證24.95%），孔徑面積為1.04 cm²的大尺寸PSCs的最佳PCE為24.62%（認證24.04%），相應的集成電流密度高達24.80 mA cm^-2。

此外，這種后處理策略可以在13.44 cm²的總孔徑面積上實現無抗溶劑自旋涂覆的微型模塊，PCE高達23.60%。在16 cm²的孔徑面積上具有22.22%的高效率，幾何填充系數（GFF）約為96%，相當于23.1%的有效面積PCE。經DABr/FABr后處理的PSCs表現出良好的熱穩定性，在55 °C、N₂條件下，經過~650 h后，其PCE保持在初始PCE的~89%，比經過DABr后處理的器件（~650 h后的~72%）和原始器件（~450 h后的~59%）的熱穩定性更高。

在環境空氣中（~20 °C，20% RH），DABr/FaBr-修飾的PSCs保持初始PCE的~88%，而DABr和原始器件分別僅保持了78%和64%。同時，DABr/FABr器件在N₂氣氛中表現出比同類器件更好的光浸泡穩定性，在白光LED照射下2500 h保持約93%的原始效率。封裝的太陽能微型組件在連續光照下，在MPPT下T₈₀壽命超過2000 h，具有出色的運行穩定性。

圖4.光伏性能和穩定性表征

本文使用槽模印刷來沉積大規模鈣鈦礦和2D鈍化層，通過精心調制P1、P2和P3圖案的激光刻劃工藝，獲得了高達96%的高GFF。通過實現這種均勻化的低維結構鈣鈦礦鈍化工程，作者對孔徑分別為310 cm²和802 cm²的20 cm×20 cm子模塊和30 cm×30 cm小模塊的效率分別達到了18.90%和17.59%，表明這種均勻的高n-值2D相封蓋層在3D鈣鈦礦上具有可擴展性和商業化制造的有效性。

圖5.可擴展的印刷大面積模塊

文獻信息

Homogeneous coverage of the low-dimensional perovskite passivation layer for formamidinium-caesium perovskite solar modules.?Nature Energy,?2024,

原創文章，作者：zhan1，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/11/13/81b83d5e33/

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