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光催化!武理/地大,新發(fā)Nature子刊!

研究背景
光催化技術(shù)是將太陽能轉(zhuǎn)換為化學(xué)能的有效途徑,因其在能源轉(zhuǎn)換和環(huán)境凈化領(lǐng)域的應(yīng)用潛力而成為研究熱點(diǎn)。然而,光生電荷載流子的快速復(fù)合和有限的分離效率是該領(lǐng)域面臨的主要挑戰(zhàn),限制了光催化效率的提升。
成果簡介
有鑒于此,武漢理工大學(xué)材料學(xué)科首席教授、中國工程院院士張聯(lián)盟團(tuán)隊(duì)、武漢理工大學(xué)曹少文以及中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)張建軍教授、歐洲科學(xué)院外籍院士/國家杰出青年基金獲得者余家國教授等人合作在Nature Communications期刊上發(fā)表了題為“A superlattice interface and S-scheme heterojunction for ultrafast charge separation and transfer in photocatalytic H2 evolution”的最新論文。提出了通過設(shè)計(jì)新型半導(dǎo)體材料結(jié)構(gòu)來解決這一問題。在最新的研究進(jìn)展中,XX科學(xué)家提出了一種基于Mn0.5Cd0.5S納米棒的超晶格界面和S型異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu),這種結(jié)構(gòu)能夠有效促進(jìn)光生電荷載流子的超快速和空間分離。
本文通過精確控制材料的微結(jié)構(gòu)和界面特性,該團(tuán)隊(duì)成功實(shí)現(xiàn)了顯著提高光催化劑性能的目標(biāo),獲得了在模擬太陽照射下無需貴金屬助催化劑即可達(dá)到54.4 mmol·g?1·h?1的光催化制氫速率,以及在420納米處達(dá)到63.1%的表觀量子效率的優(yōu)異結(jié)果。這一成果不僅為光催化材料的設(shè)計(jì)提供了新思路,也為太陽能光催化技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用鋪平了道路。
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研究亮點(diǎn)
(1)實(shí)驗(yàn)首次設(shè)計(jì)并制備了基于Mn0.5Cd0.5S納米棒的超晶格界面和S型異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu),得到了顯著提高光催化性能的新型光催化劑。這種結(jié)構(gòu)通過軸向分布的閃鋅礦/纖鋅礦超晶格界面和MnWO4納米顆粒的S型異質(zhì)結(jié),實(shí)現(xiàn)了光生電荷載流子的超快速和高效分離。
(2)實(shí)驗(yàn)通過原位沉淀-溶劑熱法合成了具有ZB/WZ相變的一維軸向超晶格Mn0.5Cd0.5S納米棒(SL-MCS NRs),并在其表面原位沉積了MnWO4納米顆粒,形成了S型異質(zhì)結(jié)。這種結(jié)構(gòu)的協(xié)同效應(yīng)顯著提升了光催化劑的光催化制氫(PHE)性能,實(shí)現(xiàn)了無需貴金屬助催化劑即可達(dá)到54.4 mmol·g?1·h?1的光催化制氫速率,以及在420納米處高達(dá)63.1%的表觀量子效率。
圖文解讀
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圖1:提出的布局示意圖。
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圖2:SL-MCS/MW NRs中協(xié)同界面結(jié)構(gòu)的合成。
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圖3:SL-MCS/MW NRs中原子尺度的協(xié)同界面結(jié)構(gòu)。
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圖4:所有制備催化劑的PHE性能與報(bào)道的界面工程策略的比較。
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圖5:通過超晶格界面實(shí)現(xiàn)體電荷分離的機(jī)制。
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圖6:通過S型異質(zhì)結(jié)實(shí)現(xiàn)表面電荷分離的機(jī)制。
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圖7:帶邊附近光生電荷載流子的動力學(xué)行為。
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圖8:帶邊附近電荷載流子超快速行為的定量研究。
結(jié)論展望
本文的研究通過構(gòu)建基于Mn0.5Cd0.5S納米棒的超晶格界面和S型異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu),成功實(shí)現(xiàn)了光生電荷載流子的超快速和普遍空間分離與轉(zhuǎn)移。這種創(chuàng)新的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)顯著提高了光催化劑的性能,特別是在光催化制氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性。
其次,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,超晶格界面和S型異質(zhì)結(jié)的協(xié)同作用能夠有效地加速電荷載流子的分離和轉(zhuǎn)移,從而提高光催化效率。這一發(fā)現(xiàn)為未來光催化材料的設(shè)計(jì)提供了重要的理論基礎(chǔ)和實(shí)踐指導(dǎo)。
最后,通過DFT計(jì)算、原位光照表征和飛秒時(shí)間分辨吸收光譜技術(shù)的綜合應(yīng)用,驗(yàn)證了這種協(xié)同機(jī)制的有效性,為進(jìn)一步研究和開發(fā)高效光催化劑提供了可靠的方法和技術(shù)支持。
總之,本研究不僅在光催化材料的設(shè)計(jì)和應(yīng)用上取得了重要進(jìn)展,還為實(shí)現(xiàn)高效太陽能轉(zhuǎn)換提供了新的思路和方法。
文獻(xiàn)信息
Wan, S., Wang, W., Cheng, B. et al. A superlattice interface and S-scheme heterojunction for ultrafast charge separation and transfer in photocatalytic H2 evolution. Nat Commun 15, 9612 (2024).

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