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?研究顯示，現有的分離技術難以從表面活性劑穩定的乳液中同時回收油和水，以實現近乎零液體排放的目標。

在此，浙江大學徐志康教授，張超研究員和楊皓程研究員等人提出了一種具有受限結構的膜通道（Janus通道膜，JCM），它由一對親水和疏水膜組成，這使得從表面活性劑穩定的乳液中同時、高效地回收油和水成為可能。受限的Janus通道可以通過涉及富集和破乳的反饋循環放大膜對之間的相互作用，JCM實現了高達97%的油和75%的水的回收率，純度接近99.9%。此外，它在處理多種乳液方面的多功能性可能使得一系列分離過程中實現近乎零液體排放。

相關文章以“Janus channel of membranes enables concurrent oil and water recovery from emulsions”為題發表在Science上。

研究背景

作為一種在日常生活中和工業過程中無處不在且不可避免的副產品，含油廢水被認為是對地球上生態系統和水源最嚴重的威脅之一。在過去的十年中，無論是基礎研究還是工業應用，在處理含油廢水以改善水環境和回收有價值的油方面都取得了顯著成就。處理含油廢水的主流方法主要包括機械撇油、空氣浮選、離心分離、化學絮凝、電凝聚和膜分離技術。其中，膜分離技術以其高分離效率、低能耗和最小化化學使用的特點，已成為處理各種類型含油廢水甚至表面活性劑穩定的乳液的標桿工具。盡管在開發用于含油廢水處理的膜材料和設備方面取得了實質性進展，但如何從表面活性劑穩定的乳液中同時回收油和水仍然是一個歷史性的挑戰。現有的膜分離技術通常只能從表面活性劑穩定的乳液中獲得單一的水相或油相，同時伴隨有油水混合物，這遠遠達不到近乎零液體排放的要求。因此，迫切需要提出一種膜材料和設備的設計概念，能夠從表面活性劑穩定的乳液中同時且完全回收油和水，以實現近乎零液體排放的目標。

研究內容

在本研究中，作者提出了一種膜通道的Janus結構（JCM），這是一種由一對親水和疏水膜構成的受限結構，用于同時從表面活性劑穩定的乳液中回收油和水。當兩膜之間的通道寬度減小到幾毫米時，通道內乳液的局部富集和碰撞顯著增強，從而大幅提高了水和油的回收率（圖1）。同時，在這個狹窄的通道內，兩個膜之間的相互作用進一步放大，形成了一個有效克服傳統單膜過程中單調性能降低的反饋循環。本文的JCM對油包水和水包油乳液都具有廣泛的適用性，涵蓋了多種油類和表面活性劑。這些膜對有望組裝成多級模塊進行放大。此外，本文的工作將Janus設計概念從傳統的膜材料擴展到空間膜配置。

圖1：JCM的設計，水包油乳液分離過程中不同寬度的JCM示意圖。

JCM裝置如圖2A所示，其核心部件是由親水膜和疏水膜形成的狹窄通道。乳液通過蠕動泵輸送到通道中，清水會立即從親水膜側流出，而油隨后在疏水膜側被收集。多種商業微濾膜適用于這種設置，在這項工作中，疏水聚丙烯微濾膜及其親水對應物作為代表性示例。親水膜在水下表現出超疏油性，保證水的滲透同時抵抗油的粘附。相反，疏水膜在水中是親油性的，有助于油的捕獲和傳輸。通道寬度在這個設計中至關重要，因為它顯著影響分離過程和效率。當通道寬度從125毫米縮小到4毫米時，油的回收率從5%增加到97%，水的回收率從19%增加到75%（見圖2B）。回收的油和水的純度都大于99.9%，其背后的機制包括由于通道狹窄的受限效應，局部乳液的快速富集和增強的碰撞。隨著通道寬度的縮小，膜之間的局部液體體積減少，導致與水滲透相關的局部濃度更快增加。油滴的密度增加進一步增強了它們之間的碰撞。

圖2：JCM寬度的影響及其潛在的機制。

JCM裝置如圖3所示，通過與單向疏水通道（UBC）和單向親水通道（UIC）的比較進一步展示了每個膜的作用。在相同的狹窄通道中，UBC和UIC具有單一類型的液體傳輸通道，導致只能回收油或水。對于JCM，分離過程包括三個階段：（i）乳液一旦進入通道，水就通過親水膜快速滲透，導致局部乳液富集；（ii）隨后濃縮的乳液滴相互碰撞和聚并，促進破乳；（iii）由疏水膜去除破乳的油，同時水通過親水膜持續滲透。這種機制被稱為富集–聚并–破乳（圖3A）。相比之下，UBC和UIC僅限于破乳或乳液聚并過程（圖3，B和C）。由于這些原因，JCM不僅實現了相對較高的水和油的回收率，而且在處理更堅固的乳液時，回收率的降低也比UBC和UIC要少。例如，當表面活性劑[即十二烷基硫酸鈉（SDS）]濃度從2增加到5 mg/ml時，JCM的油回收率從97%下降到64%，而在UBC的情況下，它從68%急劇下降到大約24%（圖3，A至C）。水的回收率也呈現類似趨勢，對于JCM保持在大約46%，但當SDS濃度為5 mg/ml時，UIC僅下降到大約23%。盡管隨著添加更多的表面活性劑，水和油的回收率都持續下降，但回收率的提高，即JCM與UIC或JCM與UBC之間回收率的百分比增加，隨著SDS濃度的增加而增加（圖3D）。這些結果表明，JCM在處理高濃度表面活性劑穩定的油包水乳液時更為有效，油的純度都超過99.9%。回收水中的總有機碳（TOC）含量低于25百萬分之一（ppm），這比奧斯陸–巴黎（OSPAR）公約和美國環境保護署（EPA）的標準要低得多。

圖3：JCM、UBC和UIC的對比。

傳統的膜分離通常會導致油含量單調增加，因為它只從系統中移除一個相，這會導致由于濃度極化而分離效率顯著下降。在JCM中，水的滲透促進了油滴的富集和聚并，使得油的連續移除成為可能，而油的移除減輕了濃度極化對水滲透的不利影響，建立了一個促進水和油連續運輸的反饋循環（圖4A），系統中油含量的變化可以反映這一過程。UIC和UBC分別顯示出油含量的單調增加和減少。相比之下，JCM中的油含量先是增加，然后持續減少。同時，油滴的大小在這些通道中也呈現出類似的變化趨勢，最初的增加歸因于水滲透引起的乳液富集。隨后，富集的乳液聚并成更大的液滴，這些液滴容易被疏水膜捕獲，導致油含量減少。相反，盡管JCM中的水通量由于濃度極化而持續下降，但由于JCM中存在反饋，它仍然高于UIC。油含量–時間曲線的斜率顯示JCM包含正負區域，表明系統內油含量的自我調節（圖4B），這種自我調節能力可以確保連續分離過程中的穩定運行，油含量最終會減少，其實驗是一個閉環系統。

圖4：在JCM中的反饋回路。

此外，盡管在特定時間內油和水的回收率會隨著油的粘度變化而變化（圖5A），本文的JCM展示了分離由不同油品組成的乳液的能力。值得注意的是，高粘度油加劇了親水膜的孔堵塞，這影響了水的滲透。高粘度也減緩了油通過疏水膜的滲透，正如Hagen-Poiseuille方程所描述的那樣。表面活性劑的類型顯著影響JCM的分離效率（圖5B），表面電荷通過乳液和膜之間的吸引或排斥發揮了關鍵作用。在這項研究中，親水膜帶有負電荷，防止了由陰離子表面活性劑如SDS穩定的乳液滴附著，從而實現了相對較高的水回收率。相比之下，像十六烷基三甲基氯化銨（CTAB）這樣的陽離子表面活性劑會導致乳液滴和表面活性劑嚴重附著在膜表面，降低了水和油的回收率。然而，帶正電荷的膜對于CTAB穩定的乳液實現了比帶負電荷的膜更高的回收率。因此，建議在JCM中使用與表面活性劑電荷相同的親水膜。除了油包水乳液外，JCM還可以分離水包油乳液，如圖5C所示。它實現了大約71%的油回收率和大約94%的水回收率，油和水的純度都超過了99.9%。

圖5：JCM的適用性評估。

綜上所述，本文設計了一種JCM（Janus通道膜），用于同時從表面活性劑穩定的乳液中回收油和水。通過簡單地調整通道寬度到毫米級，兩個膜之間的相互作用以及乳液的富集和聚并可以顯著增強。這種配置不僅能夠從多種乳液中回收油和水，而且與單一膜過程相比，實現了相對較高的回收率。JCM有望應用于零液體排放，提供了一種變革性的解決方案，以應對關鍵的環境和工業挑戰。

文獻信息

Xin-Yu Guo, Lei Zhao, Hao-Nan Li, Hao-Cheng Yang*, Jian Wu, Hong-Qing Liang,Chao Zhang*, Zhi-Kang Xu*,?Janus channel of membranes enables concurrent oil and water recovery from emulsions, Science

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