氯化有機污染物廣泛存在于水環境中,威脅著人類健康。研究人員提出催化方法來消除它們,但降解緩慢、脫氯不完全和催化劑回收仍然極具挑戰性。
基于此,2024年11月7日,香港大學湯初陽教授、暨南大學李萬斌教授在國際頂級期刊Nature Communications發表題為《Ultrafast complete dechlorination enabled by ferrous oxide/graphene oxide catalytic membranes via nanoconfinement advanced reduction》的研究論文。
在這里,作者展示了使用具有強納米限域效應的氧化亞鐵/氧化石墨烯催化膜進行有效脫氯。
催化膜由氧化石墨烯納米片通過簡單的原位生長和過濾組裝而成,其中集成了超細和單分散亞5 nm納米顆粒。
密度泛函理論(DFT)計算表明,納米限域效應顯著降低了亞硫酸鐵絡合物解離為亞硫酸根和二氯乙酸降解為一氯乙酸的限速步驟的能壘。
結合增強反應物對催化劑的可及性和提高催化劑與反應物比率的納米限域效應,該膜實現了180 μg L-1 二氯乙酸超快速完全脫氯為氯化物,在破紀錄的3.9 ms內還原效率接近100%,同時一階速率常數51,000?min?1比當前催化大六到七個數量級。
同時,由于納米顆粒調節膜結構、化學成分和層間空間,膜的滲透率是GO膜的四倍,為48.6?L?m-2 h-1 bar-1。
此外,該膜在20次循環中具有優異的穩定性,并且對環境濃度下的氯化有機污染物具有普適性。
圖1:Fe/GO膜的表征
圖2:Fe/GO膜的性能
圖3:限域催化和高滲透性的反應機理計算
Xiao, Q., Li, W., Xie, S.et al.?Ultrafast complete dechlorination enabled by ferrous oxide/graphene oxide catalytic membranes via nanoconfinement advanced reduction.?Nat. Commun.?15, 9607 (2024).?
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