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研究背景

隨著二維材料的快速發展，基于二維材料的光電器件因其在顯示、光通信和集成電路領域的潛在應用引起了科學家的廣泛關注。其中，二維材料光電發光二極管（LED）作為一種新型光源，由于其量子限域效應和薄層結構具備優異的發光性能。然而，這類器件在高電流密度下存在效率下降效應（efficiency roll-off），即由于激子-激子湮滅（EEA）導致的量子產率降低，成為二維LED應用中的一個研究難題，特別是在高激子生成率條件下的研究。

激子-激子湮滅是一種類俄歇復合的過程，通常在高激子密度下發生，導致一個激子通過非輻射的方式將能量傳遞給另一個激子，進而使發光效率急劇下降。傳統上，科學家們嘗試通過介電工程和應力工程來緩解二維材料中的激子-激子湮滅問題。例如，通過六方氮化硼（hBN）封裝或高介電常數基底，可以改變激子與其周圍環境之間的相互作用，減少非輻射復合中心，從而在一定程度上改善效率下降問題。此外，施加應變也被證明可以改變激子的能態分布，從而抑制湮滅效應。然而，應變工程會對電致發光的發光均勻性產生不利影響，使其在光通信和顯示應用中的實用性受到限制。

成果簡介

為了解決二維材料LED在高電流密度下的效率下降問題，東南大學章琦，呂俊鵬以及倪振華團隊提出了一種基于等離子插層的少層過渡金屬二硫屬化合物（TMD）結構的新型LED。通過將氧等離子體插層到少層的二硫化鉬（MoS₂）和二硫化鎢（WS₂）中，他們制備出量子阱狀的超晶格結構，使層間的緊密結合得到緩解，從而堆疊形成準單層結構。這種插層處理在抑制激子-激子相互作用的同時，減小了激子的玻爾半徑和擴散系數，顯著提高了發光亮度，且在高激子密度下無效率下降效應。以上成果在Nature Electronics期刊上發表了題為“Light-emitting diodes based on intercalated transition metal dichalcogenides with suppressed efficiency roll-off at high generation rates”的最新論文。

研究結果表明，這種基于插層的MoS₂和WS₂少層LED在高生成率條件下表現出較好的外量子效率（EQE），其中MoS₂的EQE達到0.02%，WS₂的EQE則高達0.78%。此項研究為二維材料LED在高激子生成率下實現無效率下降提供了一種新的技術路徑，有望推動其在光通信和顯示領域的進一步應用。

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研究亮點

（1）實驗首次在二維材料LED中實現無效率下降的電致發光。通過氧等離子體插層方法，制備出少層的二硫化鉬（MoS₂）和二硫化鎢（WS₂）量子阱結構，這些結構在高激子生成率下有效抑制了激子-激子湮滅（EEA），從而實現了無效率下降的光電發光性能。

（2）實驗通過降低激子玻爾半徑和激子擴散系數，達成了抑制EEA的效果。通過光譜測量發現，插層后的MoS₂和WS₂具有減小的激子玻爾半徑和擴散系數，因而降低了激子間的相互作用，實現了更亮的發光效果。此外，這種插層結構在高生成率下的外量子效率分別達到了0.02%和0.78%，為二維材料LED的高效率應用奠定了基礎。

圖文解讀

圖1: 氧等離子體插層。

圖2: 激子-激子湮滅exciton–exciton annihilation，EEA抑制機制。

圖3: 基于三層二維過渡金屬硫族化合物trilayer transition metal dichalcogenides，3L TMD的瞬態二維發光二極管light-emitting diodes，LED。

圖4: 基于插層的三層3L MoS₂和WS₂的瞬態2D LED的電致發光electroluminescence，EL 外量子效率external quantum efficiency，EQE。

結論展望

本文的研究揭示了氧等離子體插層對少層過渡金屬二硫化物（TMDs）中發光特性的重要影響，尤其是在MoS?中的應用。這項工作表明，通過調節氧插層，可以有效抑制三層MoS?中的激子-激子相互作用，從而提升其發光亮度并減少非輻射復合中心的存在。這一發現為TMDs的發光器件，特別是LED的開發提供了新的思路，強調了材料表面結構和激子行為的相互作用。

此外，本研究還展示了高達102? cm?2 s?1的載流子注入率和高達0.02%的外量子效率（EQE），為未來高效光電器件的設計提供了參考。這些結果表明，調控激子Bohr半徑和擴散系數是實現高性能TMDs光電應用的關鍵策略。因此，本文不僅推動了對少層TMDs物理性質的理解，也為下一代高效光電器件的設計和優化提供了理論基礎和實驗支持。

文獻信息

Wang, S., Fu, Q., Zheng, T. et al. Light-emitting diodes based on intercalated transition metal dichalcogenides with suppressed efficiency roll-off at high generation rates. Nat Electron (2024).

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