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成果簡(jiǎn)介

電化學(xué)pH變化策略為經(jīng)濟(jì)高效的二氧化碳（CO₂）捕獲提供了一條有前途的途徑，超越了傳統(tǒng)的熱活化工藝和濕度敏感技術(shù)。在不引入額外化學(xué)物質(zhì)作為反應(yīng)物的情況下，通過(guò)提高海水的堿度來(lái)捕獲可擴(kuò)展的CO₂，該概念特別吸引人，因?yàn)樗鼘?duì)環(huán)境的影響最小。然而，目前的商業(yè)化工廠利用氯堿法或電解水等方法，從海水中生產(chǎn)氫氧化鈉（NaOH），分別需要2.2 V和1.23 V的高熱力學(xué)電壓。這些高電壓是由于不對(duì)稱的電化學(xué)反應(yīng)，在陽(yáng)極和陰極發(fā)生兩種完全不同的反應(yīng)。

基于此，斯坦福大學(xué)崔屹院士（通訊作者）等人報(bào)道了一種CO₂捕獲技術(shù)，通過(guò)電化學(xué)析氫反應(yīng)（HER）及其反向反應(yīng)氫氧化反應(yīng)（HOR）來(lái)增加海水的堿度。換言之，基于發(fā)生在陽(yáng)極和陰極的高度可逆且相同的反應(yīng)，開發(fā)了一種對(duì)稱的海水堿化電化學(xué)系統(tǒng)，即HER-HOR耦合系統(tǒng)。

作者利用陰極的HER，在那里產(chǎn)生的氫被閉環(huán)到陽(yáng)極進(jìn)行HOR。理論計(jì)算表明，在pH值為1.7至13.4的情況下，NaOH的能量需求非常低，范圍為0.07至0.53 kWh/kg。在實(shí)驗(yàn)中，作者以0.63 kWh/kg NaOH的能耗實(shí)現(xiàn)了堿化，僅為氯堿工藝?yán)碚撃芎模?.64 kWh/kg NaOH）的38%。進(jìn)一步的測(cè)試表明，該系統(tǒng)具有承受高電流密度（~20 mA/cm²）和長(zhǎng)時(shí)間（>110小時(shí)）穩(wěn)定運(yùn)行的潛力，顯示了其未來(lái)應(yīng)用的潛力。值得注意的是，與原始海水相比，在堿化海水中進(jìn)行的CO₂吸附試驗(yàn)顯示，由氫氧化物產(chǎn)量決定的CO₂捕獲量顯著提高。

相關(guān)工作以題為《Seawater alkalization via an energy-efficient electrochemical process for CO₂ capture》發(fā)表在《PNAS》上。值得注意的是，在2024年10月24日，崔屹院士團(tuán)隊(duì)在Nature Water上發(fā)表題為“Spontaneous lithium extraction and enrichment from brine with net energy output driven by counter-ion gradients”的文章！

詳見解讀見：

圖文解讀

作者構(gòu)建了一個(gè)由進(jìn)料部分、反應(yīng)部分和收集部分組成的流動(dòng)裝置。在反應(yīng)部分，以炭黑上鍍Pt的氣體擴(kuò)散電極作為有效電催化劑（Pt/C GDEs）作為陰極和陽(yáng)極進(jìn)行演示，將流動(dòng)裝置兩端的中間液體室與兩個(gè)氣體室隔開；一種商用的陰離子交換膜（AEM），允許氯離子的傳輸，進(jìn)一步將液體空間劃分為陰極和陽(yáng)極腔。進(jìn)料部分包括兩個(gè)注射泵，分別以恒定流量將進(jìn)料液輸送到HER和HOR腔室，并收集pH值變化的溶液進(jìn)行后續(xù)表征。

以0.82 mA/cm²恒定電流密度驅(qū)動(dòng)電化學(xué)反應(yīng)，計(jì)算出平均電池電壓為0.67 V。在1 h內(nèi)，陰極液和陽(yáng)極液的pH值分別從6.3轉(zhuǎn)變?yōu)?1.8和1.7，pH梯度為10，并在6 h內(nèi)保持穩(wěn)定。在這種低電壓供電下建立的大pH梯度表明，NaOH生產(chǎn)的能量需求為0.63 kWh/kg，顯著低于商業(yè)氯堿工藝所需的能量消耗（理論值為1.64 kWh/kg，實(shí)際值為2.34 kWh/kg）。

圖1.低能量輸入的HER/HOR耦合海水堿化系統(tǒng)

圖2.海水堿化的性能

當(dāng)電流密度分別為5、10和20 mA/cm²時(shí)，陰極電解質(zhì)的最高pH分別為11.93±0.11、11.88±0.02和11.87±0.04（n=3）。當(dāng)電流密度為5、10和20 mA/cm²時(shí)，電池電壓（U_cell）值分別為0.90±0.09、1.04±0.002和1.39±0.00 V（n=3），且隨著電流密度的增大，U_cell值的增大主要來(lái)自于當(dāng)電流密度增大時(shí)η歐姆值的不同（0.15±0.003、0.29±0.07和0.58±0.02 V）。在高電流密度下，U_cell受歐姆電阻的影響很大，可以極大降低。值得注意的是，在電流密度為5、10和20 mA/cm²時(shí)，能量成本分別為1.00±0.14、1.31±0.07和1.80±0.15 kWh/kg NaOH（n=3）。此外，該系統(tǒng)可以穩(wěn)定運(yùn)行超過(guò)110 h，平均電池電壓僅為0.75 V，表明Pt/C GDEs保持了催化行為。在實(shí)驗(yàn)期間，陰極電解質(zhì)和陽(yáng)極電解質(zhì)之間的pH值保持在~10之間。

圖3. HER/HOR系統(tǒng)的實(shí)際應(yīng)用性能

作者采用了開關(guān)電流法，而兩個(gè)腔室之間的電流方向每30 min交替一次。開始時(shí)，第2室進(jìn)行HOR，第1室進(jìn)行HER。然后，每隔30 min切換一次電流方向，即在2室和1室之間切換HOR和HER。收集1號(hào)室（初始HER）和2號(hào)室（初始HOR）產(chǎn)生的溶液，每隔15 min測(cè)量一次。海水的初始pH為7.92，根據(jù)HER或HOR的反應(yīng)類型，收集溶液的pH分別變?yōu)閴A性（pH~10）或酸性（pH~2），時(shí)間延遲可以忽略不計(jì)。總之，HER-HOR系統(tǒng)能夠在合理的電池電壓下堿化真實(shí)的海水。從Ar轉(zhuǎn)換為濃CO₂氣體后，原海水（pH=7.9）根據(jù)亨利定律吸附CO₂，頂空CO₂氣體增加到1%。但是，經(jīng)過(guò)堿化海水（pH=9.5）的排氣中CO₂濃度的增加速度明顯慢于未經(jīng)處理的海水，由于堿度的增加，CO₂的吸附能力顯著增強(qiáng)。

圖4.真實(shí)海水堿化的演示

將pH為8.1（當(dāng)前海水的平均pH值）的非緩沖溶液堿化到pH為8.2需要0.07 kWh/kg NaOH（pH差為1.7）的能量輸入，而將海水中陽(yáng)離子濃度決定的氫氧化物濃度最大化至~0.5 M，需要0.53 kWh/kg NaOH（pH差為13.4）的能量輸入。假設(shè)電價(jià)分別為1、3和5 USD/kWh下，使用HER/HOR系統(tǒng)進(jìn)行CO₂捕集，計(jì)算出的邊界能源成本分別為0.62-4.8、1.86-14.43和3.09-24.05 USD/ton CO₂。假設(shè)電價(jià)為0.01 USD/kWh時(shí)，對(duì)比所有其他生產(chǎn)NaOH的工業(yè)工藝，HER/HOR系統(tǒng)顯示出較好的能源成本。此外，在實(shí)驗(yàn)室中實(shí)現(xiàn)的實(shí)際能源成本為0.63 kWh/kg NaOH，遠(yuǎn)低于所有其他工藝，盡管有限的FE%約為65~70%。

圖5. HER/HOR系統(tǒng)捕獲CO₂的能源成本

文獻(xiàn)信息

Seawater alkalization via an energy-efficient electrochemical process for CO₂ capture. PNAS, 2024, https://doi.org/10.1073/pnas.2410841121.

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