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研究概述

太陽能驅動的高轉化率二氧化碳（CO₂）選擇性還原是一項具有挑戰性的任務，但對于CO₂中和和綠色燃料生產都有著廣闊前景。

增強催化中心的CO₂吸附可以觸發高效的CO₂捕獲-轉化過程。

基于此，2024年10月28日，倫敦大學學院/清華大學唐軍旺院士、倫敦大學學院蘭陽助理教授/Xiyi Li在國際期刊Angewandte Chemie International Edition發表題為《Engineering Single Ni Sites on 3D Cage-like Cucurbit[n]uril Ligands for Efficient and Selective CO₂ Photocatalytic Reduction》的研究論文。

在這里，研究人員引入了葫蘆[n]脲（CB[n]），一種新的分子配體家族，作為構建用于光催化的3D籠狀金屬（鎳，Ni）-復合分子助催化劑（CB[7]-Ni）的關鍵組分。

在可見光照射下，它表現出了前所未有的產率和選擇性，其中CO的產率和選擇性分別達到72.1 μmol·h^-1和97.9%。

為了驗證產品中碳源的來源，研究人員設計了一種基于串聯反應的同位素示蹤法。

研究表明，催化過程始于從Ru(bpy)₃²⁺到Ni²⁺位點的光電子轉移，導致Ni²⁺還原為Ni⁺。在籠狀配體CB[7]中局部富集的CO₂分子被附近的Ni⁺選擇性還原形成CO產物。

這項工作展示了配體結構工程在推進高效非錨定分子助催化劑發展中的潛力。

圖文解讀

圖1：CB[7]-M催化劑的光催化CO₂還原性能

圖2：CB[7]-Ni的結構和化學狀態表征

圖3：CB[7]-Ni光催化CO₂還原的電荷轉移路徑和反應機理

文獻信息

Engineering Single Ni Sites on 3D Cage-like Cucurbit[n]uril Ligands for Efficient and Selective CO₂ Photocatalytic Reduction,?Angewandte Chemie International Edition,?2024.?

原創文章，作者：zhan1，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/10/30/6e45cc1f67/

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