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基于可再生能源的電化學氧化已經成為將乙二醇(EG)轉化為增值化學品如乙醇酸(GA)、甲酸和草酸的有效手段。其中，GA具有特殊的經濟意義，廣泛應用于化妝品、紡織工業和塑料制造業，因為它是可生物降解聚合物聚乙醇酸的單體。在典型的電催化過程中，采用Pd、Pt和Au等貴金屬催化劑將EG在堿性介質中恒電位(CP)或恒電流電化學氧化(EGOR)。然而，反應過程中貴金屬催化劑的活性通常會迅速衰減，電流密度迅速下降。

最近關于芐醇電催化轉化的研究表明，間歇電位策略可以顯著延長電催化壽命。類似的策略可以應用于EGOR，同時也敦促研究人員重新研究貴金屬催化劑失活的潛在機制。

近日，上海交通大學陳立桅、劉晰和徐鵬濤等通過原位拉曼和原位XAS，成功地鑒出貴金屬催化劑上的氧化物形成，突出了表面氧化在催化劑失活中的關鍵作用。受最近報道利用動態電位控制電化學反應的啟發，研究人員進一步介紹了一種創新的電化學電位循環(EPC)策略，以解決常規EGOR期間貴金屬催化劑的快速活性衰減。

在這種方法中，EGOR在一個三角形電位波形下發生(EPC-EGOR)：在更正的氧化電位下，EGOR如期開啟，催化劑被氧化；在較負的還原電位下，催化劑表面的氧化物被還原。性能測試結果顯示，EPC-EGOR使得EG-GA轉化的速率顯著增強，并且允許貴金屬催化劑在長期EGOR反應期間保持高催化活性(長達60小時，沒有明顯的失活)。

相比之下，在CP-EGOR過程中，相同的電極在幾分鐘內失活。采用簡單的置換-沉積法制備的泡沫Ni負載Pd催化劑(Pd/NF)，在10小時的測定中，EPC-EGOR的轉化率是CP-EGOR的20倍，GA的法拉第效率(FE)高達95%以上。同時，與CP-EGOR相比，EPC-EGOR可以使貴金屬催化劑的使用量減少90%左右。

值得注意的是，隨著流動池系統中優化的EPC參數，Pd/NF催化劑上EG向GA的轉化率高達1.70 mmol h^-1 mg^-1，優于文獻報道的大多數電催化劑。此外，這種EPC策略也適用于PET水解物和其他貴金屬催化劑(如Au和Pt)。

綜上，該項研究除了促進了對EGOR催化劑失活相關機制的理解之外，EPC策略的引入為聚合物衍生化合物的更可持續和有效的電化學升級開辟了途徑。

Potential cycling boosts the electrochemical conversion of polyethylene terephthalate-derived alcohol into valuable chemicals. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-52789-2

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