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Cu材料能夠選擇性電催化CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)生產(chǎn)多碳(C₂₊)產(chǎn)物。Cu的催化活性可以歸因于其與*CO的適度結(jié)合和進(jìn)行C-C偶聯(lián)的能力。為了深入理解CO₂RR機(jī)理，人們?cè)诜荂u基材料上進(jìn)行了大量的研究，包括合金化、相工程和金屬氧化物等。其中，Ag被發(fā)現(xiàn)能夠產(chǎn)生CO，但由于通過*CO二聚形成*OCCO的高能壘，觸發(fā)C-C偶聯(lián)形成C₂₊產(chǎn)物的能力有限。

有文獻(xiàn)報(bào)道，由于材料的手性結(jié)構(gòu)，電子的運(yùn)動(dòng)可以產(chǎn)生一個(gè)有效的磁場(chǎng)，它作用于電子的磁矩，保證了非對(duì)稱的自旋-軌道耦合(SOC)，導(dǎo)致了手性誘導(dǎo)的自旋選擇性(CISS)。因此，將手性結(jié)構(gòu)與Ag相結(jié)合，預(yù)期可以通過操縱反應(yīng)路徑中的能壘來提高CO₂電還原的催化活性。

近日，上海交通大學(xué)方宇熙、車順愛、上海科技大學(xué)馬延航、中國科學(xué)院強(qiáng)磁場(chǎng)科學(xué)中心田長麟和同濟(jì)大學(xué)韓璐等以Ag⁺為原料，在手性分子的協(xié)助下電沉積形成手性納米結(jié)構(gòu)Ag薄膜(CNAFs)。通過螺旋晶格畸變及其手性誘導(dǎo)自旋極化的協(xié)同作用，形成和吸附關(guān)鍵的中間體*OCCO，從而將CO₂激活和轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)物。

根據(jù)以往的報(bào)道，在Ag基電催化劑上，CO₂可以通過*CO和*CHO中間體途徑生成CO、CH₄和CH₃OH。自旋極化的CNAFs使電子自旋在其表面以平行方式排列，提供平行自旋排列的電子轉(zhuǎn)移到*CO₂，隨后進(jìn)一步還原為*CO。由*CO二聚化形成的OCCO (C₂₊)關(guān)鍵中間體傾向于成為三重基態(tài)，其中不成對(duì)的電子占據(jù)中性態(tài)的兩個(gè)簡(jiǎn)并Π軌道。

理論上¹Δ_g單重OCCO比快速解離成兩個(gè)CO的三重態(tài)更不穩(wěn)定。因此，三重態(tài)OCCO可以通過*CO的二聚化在平行排列的電子自旋中迅速形成，并吸附在CNAFs上成為*OCCO。CNAFs中納米顆粒表面的晶格畸變將潛在地穩(wěn)定*OCCO。結(jié)構(gòu)缺陷(包括晶格畸變)可以為中間體提供豐富的活性中心，影響體系的熱力學(xué)性質(zhì)，減少反應(yīng)能壘，提高催化活性。然后，*OCCO通過逐步質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移途徑以形成多碳物種(C₂₊產(chǎn)物)。

因此，自旋極化和晶格畸變的協(xié)同效應(yīng)促進(jìn)CO₂RR中C₂₊產(chǎn)物的C-C耦合。此外，在具有反平行自旋定向電子的非手性Ag催化劑上，形成的單線態(tài)OCCO中間體不穩(wěn)定，易于解離成兩個(gè)CO，阻礙了后續(xù)反應(yīng)生成C₂₊產(chǎn)物。

Chiral nanostructured Ag films for multicarbon products from CO₂ electroreduction. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c08445

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CO2電還原為多碳產(chǎn)物，四單位聯(lián)合JACS！

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