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研究概述

對于單原子催化劑（SACs），靠近金屬位點的摻雜劑對其催化性能有顯著影響。

然而，遠離金屬中心的摻雜劑的影響及其作用機理仍需進一步闡明。

基于此，2024年10月24日，福州大學林森教授、中國科學院大連化學物理研究所林堅研究員在國際期刊Angewandte Chemie International Edition發表題為《Regulating Peripheral Nitrogen Dopants in Single-Atom Catalysts to Enhance Propane Dehydrogenation》的研究論文。

在此，研究人員以銥單原子催化劑（?Ir₁?SAC）?為重點，對石墨烯基SACs中外圍氮摻雜物的調節進行了密度泛函理論（DFT）計算的研究，用于丙烷脫氫（PDH)）。

研究發現與僅具有第一和第二殼層N物種的密集摻雜模型相比，增加N摻雜劑和Ir₁位點之間的距離會導致反應過程的能量變化不同。

作者提出的隨機摻雜模型從統計學上證明了在更遠的殼層中增加N摻雜劑不僅增強了Ir₁的活性，而且保持了對丙烯的高選擇性，并通過實驗驗證了這一點。

隨機N摻雜劑對Ir₁的d帶中心的調制有效改變了反應中間體的結合強度，從而優化了PDH的勢能面。

這些結果加深了對金屬中心附近摻雜態的理解，并為多相催化中的摻雜工程提供了重要的啟示。

圖文解讀

圖1：N摻雜的Ir₁ SACs上PDH反應由致密態變為非致密態

圖2：不同含氮量的Ir₁/NC及其對PDH反應的催化性能

圖3：在Ir₁/NC上使用SDMs進行PDH反應的結構-功能關系

文獻信息

Regulating Peripheral Nitrogen Dopants in Single-Atom Catalysts to Enhance Propane Dehydrogenation,AngewandteChemie International Edition,?2024. https://doi.org/10.1002/anie.202416912.

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