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研究背景

質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFCs）是清潔能源轉(zhuǎn)換設(shè)備，因其高效、環(huán)保的特點(diǎn)成為研究熱點(diǎn)。然而，PEMFCs在實(shí)際應(yīng)用中面臨多個(gè)挑戰(zhàn)，尤其是陰極上氧還原反應(yīng)（ORR）速率較慢，導(dǎo)致效率、功率密度和長(zhǎng)期穩(wěn)定性受限。此外，商業(yè)Pt/C ORR催化劑存在高成本、適中活性以及在長(zhǎng)期運(yùn)行中退化等問(wèn)題，這嚴(yán)重制約了PEMFCs的廣泛應(yīng)用。為了解決這些問(wèn)題，研究人員開(kāi)發(fā)了多種基于鉑（Pt）的納米材料，特別是形狀控制的合金納米粒子催化劑，顯示出在液相半電池中的良好性能。

然而，將這些催化劑的成功應(yīng)用轉(zhuǎn)化為膜電極組件（MEA）中的實(shí)際應(yīng)用仍面臨困難。MEA中更為苛刻的操作條件，如持續(xù)的電位波動(dòng)和高溫高電流密度，可能導(dǎo)致催化劑的快速溶出和退化，進(jìn)而影響燃料電池的穩(wěn)定性和耐用性。因此，平衡催化劑的活性與耐久性變得尤為重要。

針對(duì)這一挑戰(zhàn)，上海交通大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院鄔劍波教授、鄧濤以及高文旆副教授；美國(guó)加利福尼亞大學(xué)歐文分校潘曉晴教授等攜手在Science Advances期刊上發(fā)表了題為“Highly stable and active catalyst in fuel cells through surface atomic ordering”的最新論文。

本研究提出了一種新的策略，通過(guò)限制原子擴(kuò)散僅發(fā)生在表面層，促進(jìn)相變和形狀保持，從而在低溫下將Pt-Fe納米線的表面轉(zhuǎn)化為金屬間化合物結(jié)構(gòu)。這種表面工程顯著提高了催化劑在MEA中的穩(wěn)定性，同時(shí)保持了較高的催化活性。研究結(jié)果表明，這種基于表面原子有序的工程方法為形狀控制的Pt基合金催化劑的實(shí)際應(yīng)用提供了新的方向。

研究亮點(diǎn)

1. 實(shí)驗(yàn)首次通過(guò)原位掃描透射電子顯微鏡（STEM）確定了在保持形狀的同時(shí)誘導(dǎo)鉑-鐵（PtFe）納米線的無(wú)序到有序相變的最佳條件，發(fā)現(xiàn)這一相變?cè)谳^低溫度下進(jìn)行，約為200°C。

2. 實(shí)驗(yàn)通過(guò)限制表面層的原子擴(kuò)散，實(shí)現(xiàn)了在熱處理過(guò)程中促進(jìn)相變和形狀保持的策略。結(jié)果顯示，合成的表面金屬間化合物PtFe納米線催化劑（Surf-IM-PtFe NWs）在膜電極組件（MEA）中表現(xiàn)出顯著提高的穩(wěn)定性，鐵損失減少了50%。

3. 該催化劑在MEA中的催化活性與液相半電池中相當(dāng)，表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，結(jié)構(gòu)有序的金屬間化合物表面能夠有效穩(wěn)定催化劑的形態(tài)，防止快速腐蝕，進(jìn)一步改善ORR活性。

圖文導(dǎo)讀

圖1. 在原位低溫退火下PtFe納米線表面金屬間化合物的形成。

圖2. PtFe納米線表面結(jié)構(gòu)的無(wú)序到有序轉(zhuǎn)變。

圖3. 在液相半電池和單燃料電池中的電催化活性與耐久性評(píng)估。

圖4. 在電池腐蝕過(guò)程中陽(yáng)極溶解電位。

總結(jié)展望

本文的研究揭示了形狀控制的Pt基合金催化劑在氧還原反應(yīng)（ORR）中的重要性，尤其是其在質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）中的應(yīng)用潛力。通過(guò)引入“表面金屬間化合物”的設(shè)計(jì)理念，結(jié)合低溫表面原子重組（LT-SAO）策略，研究者成功實(shí)現(xiàn)了PtFe納米線的表面無(wú)序-有序轉(zhuǎn)變。

這一創(chuàng)新不僅提高了催化劑的長(zhǎng)期穩(wěn)定性，還在保持高催化活性的同時(shí)，顯著提升了催化劑在MEAs中的性能表現(xiàn)。研究中采用的原位掃描透射電子顯微鏡（STEM）技術(shù)，深入探討了溫度和退火時(shí)間對(duì)表面原子有序化的影響，拓寬了對(duì)催化劑表面工程的理解。

此外，密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)果顯示，形成的金屬間化合物表面具有較高的耐電化學(xué)腐蝕能力，能夠有效抑制Fe的快速流失，從而防止催化劑降解。這些發(fā)現(xiàn)為開(kāi)發(fā)高效的PEMFC陰極催化劑提供了新思路，推動(dòng)了燃料電池領(lǐng)域的科學(xué)與技術(shù)進(jìn)步，對(duì)實(shí)現(xiàn)可持續(xù)能源應(yīng)用具有重要意義。

文獻(xiàn)信息

Yanling Ma et al. ,Highly stable and active catalyst in fuel cells through surface atomic ordering.Sci. Adv.

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