研究概述電化學(xué)氧還原反應(yīng)(2e–?ORR)為過氧化氫(H2O2)的生產(chǎn)提供了一個有前景的方法,但開發(fā)高活性、選擇性和穩(wěn)定性的電催化劑仍然是一個挑戰(zhàn)。基于此,2024年10月22日,蘇州大學(xué)陳子亮副教授/康振輝教授、德國柏林工業(yè)大學(xué)Prashanth W. Menezes在國際期刊Advanced Functional Materials發(fā)表題為《Phase Reconstruction-Directed Synthesis of Oxalate-Functionalized Nickel Hydroxide Electrocatalyst for High-Yield H2O2 Generation at Industrial Currents》的研究論文。在此,研究人員提出了一種相重構(gòu)策略,通過在堿性介質(zhì)中草酸鎳的自解離來合成草酸吸附的氫氧化鎳電催化劑(Ni(OH)2-C2O4),從而在較高的電流密度下顯著提高了H2O2產(chǎn)率。值得注意的是,Ni(OH)2-C2O4在0.1 M KOH中,在寬電壓范圍(0.0至0.5 V vs RHE)內(nèi)表現(xiàn)出超過93%的2e?選擇性,超越了原始的Ni(OH)2。當(dāng)作為液流電池中的氣體擴散電極時,Ni(OH)2-C2O4催化劑能在200 mA cm-2的電流密度下穩(wěn)定運行50小時,法拉第效率超過90%,H2O2的產(chǎn)率峰值為6.2 mol g-1cat h-1。全面的先進表征,包括原位拉曼光譜、瞬態(tài)光電壓譜和瞬態(tài)電位掃描譜,結(jié)合ORR后分析,揭示了Ni(OH)2表面吸附的草酸基團通過誘導(dǎo)電荷捕獲效應(yīng)和形成氫鍵網(wǎng)絡(luò),增強了活性Ni位點與反應(yīng)物之間的界面反應(yīng)動力學(xué),促進了穩(wěn)定且高產(chǎn)的H2O2生產(chǎn)。 圖文解讀圖1:Ni(OH)2-C2O4的合成與結(jié)構(gòu)表征圖2:Ni(OH)2-C2O4的電化學(xué)性能測試圖3:Ni(OH)2-C2O4在ORR中的原位光譜分析和反應(yīng)機理研究文獻信息Phase Reconstruction-Directed Synthesis of Oxalate-Functionalized Nickel Hydroxide Electrocatalyst for High-Yield H2O2 Generation at Industrial Currents,?Advanced Functional Materials,?2024. https://doi.org/10.1002/adfm.202412198.