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KAUST張華彬教授，新發Nature子刊！銅單原子催化劑用于CH4選擇性光氧化制HCHO

研究概述

甲烷（CH₄）與氧氣（O₂）直接光催化轉化為增值C₁含氧化合物引起了人們極大的興趣，但這在實現高選擇性產物形成方面提出了重大挑戰。

2024年10月21日，阿卜杜拉國王科技大學張華彬教授在國際頂級期刊Nature Communications發表題為《Optimizing the reaction pathway of methane photo-oxidation over single copper sites》的研究論文。

在這項研究中，研究人員基于金屬有機框架，開發了構建具有明確配位微環境的銅單原子催化劑（UION-Cu(OH)）的一般策略，用于CH₄選擇性光氧化制HCHO。

研究人員認為，O₂在單銅位點的定向活化打破了原始平衡，使自由基形成的平衡幾乎完全向?OOH傾斜。

同步生成的?OOH和?CH₃自由基快速結合形成HCHO，同時抑制競爭反應，從而實現超高選擇性HCHO生成（接近100%）。時間產率為2.75 mmol g_cat^-1?h^-1。

這項工作凸顯了合理設計反應位點以操縱反應路徑和實現選擇性CH₄光氧化的潛力，并可以指導高性能單原子催化劑的進一步設計以滿足未來的需求。

圖文解讀

KAUST張華彬教授，新發Nature子刊！銅單原子催化劑用于CH4選擇性光氧化制HCHO

圖1：UION-Cu(OH)的合成與表征

圖2：光催化CH₄轉化性能

圖3：光氧化CH₄到HCHO的活性位點和反應機理研究

文獻信息

Feng, C., Zuo, S., Hu, M.?et al.?Optimizing the reaction pathway of methane photo-oxidation over single copper sites.?Nat. Commun.?15, 9088 (2024).https://doi.org/10.1038/s41467-024-53483-z.

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