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研究背景

在有機(jī)合成中，C–H鍵的功能化是一個(gè)重要的研究領(lǐng)域，因其能夠高效地從簡(jiǎn)單且易得的前體快速構(gòu)建分子復(fù)雜性，成為了研究熱點(diǎn)。然而，C–H鍵的高熱力學(xué)穩(wěn)定性以及在多個(gè)相似C–H位點(diǎn)上的位點(diǎn)選擇性問(wèn)題，成為了其功能化的重大挑戰(zhàn)。為了克服這些問(wèn)題，近年來(lái)科學(xué)家們逐漸將過(guò)渡金屬催化的烯烴異構(gòu)化技術(shù)應(yīng)用于C(sp3)–H鍵的功能化，尤其是在藥物化學(xué)中的應(yīng)用。通過(guò)利用鎳催化劑的鏈步行反應(yīng)，研究人員能夠在以前未功能化的C(sp3)–H位點(diǎn)上實(shí)現(xiàn)高效的選擇性功能化。

成果簡(jiǎn)介

有鑒于此，英國(guó)曼徹斯特大學(xué)Ciro Romano，西班牙加泰羅尼亞化學(xué)研究所Ruben Martin兩個(gè)人在Nature Reviews Chemistry期刊上發(fā)表了題為“Ni-catalysed remote C(sp3)–H functionalization using chain-walking strategies”的最新綜述論文。本綜述中，科學(xué)家們探討了鏈步行反應(yīng)的最新進(jìn)展，尤其是鎳催化劑在實(shí)現(xiàn)C(sp3)–H功能化中的重要作用。研究顯示，鎳催化劑不僅具有低成本和易獲取的優(yōu)勢(shì)，而且在一電子或二電子路徑中的氧化還原特性使其能夠提供多樣的反應(yīng)途徑。

這些創(chuàng)新的反應(yīng)策略為合成化學(xué)家在回溯合成分析中提供了新的切入點(diǎn)，并在構(gòu)建富含sp3結(jié)構(gòu)的分子時(shí)展現(xiàn)了巨大潛力。盡管如此，鏈步行反應(yīng)仍面臨著合成手性C–雜原子鍵等挑戰(zhàn)，未來(lái)的研究需要進(jìn)一步探索鏈步行反應(yīng)的機(jī)理與優(yōu)化，以推動(dòng)該領(lǐng)域的發(fā)展。

研究亮點(diǎn)

（1）綜述指出過(guò)渡金屬催化的C–H鍵功能化是合成復(fù)雜分子的有效工具，尤其是通過(guò)鏈步行反應(yīng)，可以實(shí)現(xiàn)從簡(jiǎn)單前體到復(fù)雜分子的快速構(gòu)建。這一方法的興起，回應(yīng)了藥物化學(xué)中對(duì)富含sp3結(jié)構(gòu)的分子架構(gòu)的需求，展現(xiàn)了在未功能化的C(sp3)–H位點(diǎn)上的應(yīng)用潛力。

（2）實(shí)驗(yàn)通過(guò)鎳催化劑實(shí)現(xiàn)鏈步行反應(yīng)，展示了在C(sp3)–H功能化方面的顯著進(jìn)展。研究表明，鎳的氧化還原多樣性和優(yōu)越的反應(yīng)性使其成為實(shí)現(xiàn)鏈步行反應(yīng)的理想選擇，能夠在控制催化劑運(yùn)動(dòng)的同時(shí)實(shí)現(xiàn)位點(diǎn)選擇性功能化。

(3)結(jié)果顯示，通過(guò)合理選擇配體和溶劑，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)不同C(sp3)–H位點(diǎn)的選擇性功能化，甚至在相似位點(diǎn)中實(shí)現(xiàn)可控選擇。此外，鏈步行反應(yīng)在合成過(guò)程中提供了創(chuàng)新的路徑，與傳統(tǒng)方法相比，具有更高的原子經(jīng)濟(jì)性和合成效率。盡管取得了顯著進(jìn)展，鏈步行反應(yīng)仍面臨挑戰(zhàn)，尤其是在實(shí)現(xiàn)豐富手性C–雜原子鍵和設(shè)定手性方面亟需進(jìn)一步研究。

圖文解讀

圖1：C–H鍵官能化的重要性和挑戰(zhàn)。

圖2：遠(yuǎn)程芐基芳基化。

圖3：遠(yuǎn)程芐基-烯丙基C(sp3)-H鍵的C–C和C–雜原子鍵形成。

圖4: 末端C(sp3)-H位點(diǎn)的遠(yuǎn)程官能化。

圖5: 鄰近官能團(tuán)的遠(yuǎn)程官能化。

圖6：遠(yuǎn)程β-選擇性和γ-選擇性官能化。

圖7：區(qū)域發(fā)散性羧化和加氫烷基化

圖8：各種區(qū)域發(fā)散官能化。

圖9：其它各種各樣的區(qū)域發(fā)散官能化。

總結(jié)展望

本文探討了過(guò)渡金屬催化的C(sp3)–H鍵功能化，尤其是鏈步行反應(yīng)在分子合成中的潛力，揭示了幾項(xiàng)重要的科學(xué)意義。首先，鏈步行反應(yīng)為合成復(fù)雜分子架構(gòu)提供了新的策略，通過(guò)調(diào)控催化劑在烷基側(cè)鏈上的運(yùn)動(dòng)，合成化學(xué)家可以在未功能化的C(sp3)–H位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)選擇性功能化，這在藥物化學(xué)中具有重要意義。其次，鎳催化劑因其低成本和優(yōu)異的氧化還原活性而成為鏈步行反應(yīng)的理想選擇，其多樣的反應(yīng)路徑為新型化學(xué)反應(yīng)的開(kāi)發(fā)提供了機(jī)遇。此外，鏈步行反應(yīng)的成功展示了熱力學(xué)和立體化學(xué)控制在選擇性功能化中的重要性，研究者可以通過(guò)微調(diào)配體和反應(yīng)條件來(lái)實(shí)現(xiàn)期望的反應(yīng)位點(diǎn)。

這些發(fā)現(xiàn)不僅豐富了合成化學(xué)的理論基礎(chǔ)，也為未來(lái)藥物分子的設(shè)計(jì)和合成開(kāi)辟了新的思路。因此，持續(xù)深入探索鏈步行反應(yīng)的機(jī)理及其應(yīng)用，將為實(shí)現(xiàn)更高效的分子合成提供新的工具和方法。

文獻(xiàn)信息

Romano, C., Martin, R. Ni-catalysed remote C(sp3)–H functionalization using chain-walking strategies. Nat Rev Chem (2024).

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