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金屬-氧化物非均相催化劑中的強(qiáng)界面電子相互作用對(duì)于通過(guò)調(diào)節(jié)反應(yīng)物和/或中間體在催化劑表面上的吸附和活化來(lái)決定其催化性能至關(guān)重要。其中，界面電子的分布可以通過(guò)由金屬和氧化物費(fèi)米能級(jí)差驅(qū)動(dòng)的電荷轉(zhuǎn)移來(lái)重新排列。將傳統(tǒng)的在氧化物載體上的負(fù)載型金屬催化劑結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘佥d體上的反相氧化物催化劑，作為調(diào)節(jié)表面電子狀態(tài)的有效手段，具有較高的催化活性和選擇性，在小分子(CO₂、CO和O₂)催化轉(zhuǎn)化得到了廣泛的應(yīng)用。然而，由于選擇性調(diào)節(jié)不同官能團(tuán)的吸附和活化的挑戰(zhàn)，反向催化劑在復(fù)雜分子甚至聚合物的精確轉(zhuǎn)化中的探索應(yīng)用還很少進(jìn)行。

近日，中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所李福偉和黃志威等采用共沉淀法制備了反相氧化物/金屬構(gòu)型的CeO_x/Ni催化劑，通過(guò)強(qiáng)電子相互作用的有效調(diào)控，顯著提升了催化性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在四氫糠醇(THFA)開(kāi)環(huán)加氫反應(yīng)中，最佳的反相4CeO_x/Ni催化劑表現(xiàn)出95%的THFA轉(zhuǎn)化率，1,5-戊二醇(1,5-PDO)的選擇性達(dá)到98%，與常規(guī)的96CeO_x/Ni催化劑相比，反應(yīng)活性提高了36.5倍。

此外，即使在沒(méi)有任何溶劑的情況下，4CeO_x/Ni反向催化劑在200小時(shí)的連續(xù)反應(yīng)中表現(xiàn)出非凡的穩(wěn)定性，超過(guò)了文獻(xiàn)報(bào)道的大多數(shù)催化劑。

催化劑的結(jié)構(gòu)分析表明，由于強(qiáng)電子相互作用，界面Ce和Ni的電子態(tài)可以通過(guò)構(gòu)建反向氧化物/金屬構(gòu)型來(lái)調(diào)節(jié)。此外，原位FT-IR和密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)果顯示，在鄰近氧空位的界面Ce位點(diǎn)選擇性吸附乙醚氧，在界面Ni位點(diǎn)增強(qiáng)形成H^δ?物種，它們協(xié)同促進(jìn)C-O鍵的斷裂和隨后的加氫反應(yīng)。

值得注意的是，4CeO_x/Ni反相催化劑還表現(xiàn)出對(duì)其他生物質(zhì)衍生物和聚醚的C-O鍵氫解的增強(qiáng)作用。綜上，這項(xiàng)工作提高了對(duì)氧化物/金屬反相催化劑界面電子相互作用的基本認(rèn)識(shí)，為用于生物質(zhì)和含氧高分子廢棄物高效轉(zhuǎn)化的催化劑提供了一種有效的設(shè)計(jì)策略。

Inverse ceria-nickel catalyst for enhanced C–O bond hydrogenolysis of biomass and polyether. Nature Communications, 2024.

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