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電化學CO₂還原反應(CO₂RR)為將CO₂轉化為增值燃料和化學品提供了一條有前景的途徑。CO₂RR在堿性電解質中生產多碳(C₂₊)方面取得了巨大的進展。然而，堿性CO₂RR電解槽中容易發生碳酸鹽的形成和交叉。為了規避這個問題，研究人員提出了一個涉及CO₂轉化為CO和隨后電化學CO還原(CORR)的兩步法。CORR有利于C-C偶聯和C₂₊生成，以及在堿性條件下無碳酸鹽生成。此外，人們已經開發了多種催化劑來促進C₂₊生產，但是效果并不理想。因此，目前迫切需要開發高活性和選擇性的催化劑用于C₂₊的生產。

近日，新南威爾士大學趙川課題組采用芳香族雜環噻二唑衍生物(N₂SN)對原子分散的Cu-Au合金表面進行功能化處理，促進CO向乙酸的轉化。原位光譜表征和理論計算表明，N₂SN層由于其吸電子性能，改變了Cu的氧化狀態，促進了Cu-Au合金表面*CO的富集；這有助于*CO發生二聚化形成C-C-O中間體，促進CO轉化為乙酸。此外，引入N₂SN分子能夠降低C-C偶聯的能壘，抑制析氫反應，顯著提高CORR的活性和選擇性。

性能測試結果顯示，N₂SN修飾的CuAu_1%(N₂SN/CuAu_1%)具有優異的CORR性能，在堿性條件下和MEA中，其在400 mA cm^-2時達到最佳的FE_醋酸鹽(55%)，部分電流密度為219 mA cm^-2。

此外，通過將N₂SN/CuAu_1%陰極與IrO_x偶聯，建立了全電池MEA電解槽。CORR分別在100、200和300 mA cm^-2下進行500、400和200分鐘CO電解，在反應過程中C₂₊的法拉第效率得到了很好的保持。穩定性操作后，N₂SN/CuAu_1%的結構和形貌也得到保持，證實了其良好的穩定性。

綜上，該項工作證實有機分子在調節催化劑局部環境和反應途徑以提高選擇性方面的重要作用，為今后高效催化劑的開發提供了思路。

Molecule doping of atomically dispersed Cu–Au alloy for enhancing electroreduction of CO to C₂₊ products. Advanced Functional Materials, 2024.?

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趙川AFM: 有機分子修飾原子分散Cu-Au合金，促進CO電還原成C2+

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