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?華理ACS Catal.: 改性氧化物載體表面來優(yōu)化MSI，促進(jìn)丙烷完全氧化

氧化物負(fù)載的金屬催化劑廣泛應(yīng)用于各種重要的多相催化過程，如加氫、氧化和催化重整等。最初，氧化物載體被認(rèn)為是惰性材料，其主要功能是分散和穩(wěn)定支撐的金屬物種。然而，隨后的研究揭示了金屬-載體相互作用(MSI)，這對改變載體金屬的化學(xué)吸附性能、界面結(jié)構(gòu)和電子特性有顯著和明顯的影響。這些因素最終決定了催化劑的性能，包括活性、選擇性和穩(wěn)定性。因此，精確控制和調(diào)節(jié)負(fù)載型金屬催化劑的MSI是實(shí)現(xiàn)期望的催化性能的關(guān)鍵，但是這仍具有挑戰(zhàn)性。

近日，華東理工大學(xué)郭耘、戴升和唐璇等報道了一種簡便的表面改性策略，利用H₂O₂處理直接細(xì)化了不可還原MgAl₂O₄負(fù)載的Pt催化劑上的MSI，并研究了其催化丙烷氧化性能。具體而言，這種策略有效地減少了MgAl₂O₄上Br?nsted酸位點(diǎn)的數(shù)量，適當(dāng)削弱Pt和MgAl₂O₄之間的MSI，這使的Pt物種在催化丙烷氧化反應(yīng)過程中保持高度分散的同時表現(xiàn)出更明顯的金屬態(tài)。這些金屬Pt的存在增強(qiáng)了丙烷中C-H鍵的活化能力和表面中間體的氧化能力。

隨后，通過性能測試實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步研究了H₂O₂處理對MgAl₂O₄負(fù)載Pt催化劑的影響(H₂O₂處理的樣品命名為Pt/MAO-H₂O₂)。在丙烷氧化過程中，Pt/MAO-H₂O₂的T₉₀(丙烷轉(zhuǎn)化率達(dá)到90%所需的溫度)為90 °C，低于Pt/MAO(T₉₀=270 °C)。根據(jù)Arrhenius圖，可以觀察到Pt/MAO-H₂O₂(48.7 kJ mol^-1)的表觀活化能略低于Pt/MAO(53.2 kJ mol^-1)，證明Pt/MAO-H₂O₂催化劑更有利于丙烷的氧化。

此外，在290 °C下進(jìn)行丙烷氧化反應(yīng)耐久性試驗(yàn)過程中，當(dāng)引入5% H₂O時，Pt/MAO-H₂O₂催化劑的丙烷轉(zhuǎn)化率從95%降至86%，Pt/MAO從69%降至33%，表明Pt/MAO-H₂O₂催化劑對丙烷氧化具有較好的耐水性。

綜上，該項(xiàng)研究通過直接調(diào)節(jié)載體的特性來調(diào)節(jié)氧化物負(fù)載的金屬催化劑上的MSI，為操縱催化劑活性提供了新策略。

Refining metal–support interactions via surface modification of irreducible oxide support for enhanced complete propane oxidation. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c01358

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