末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

?華理Angew: 構建富質子海藻酸鹽-rGO水凝膠微反應器,增強光合成H2O2

?華理Angew: 構建富質子海藻酸鹽-rGO水凝膠微反應器,增強光合成H2O2
近年來,光催化合成H2O2已成為一種替代傳統蒽醌法的可持續途徑。該方法能夠利用豐富的可再生太陽能,并且以化學鍵能的形式將其存儲。H2O2的合成通常是通過2e?ORR反應結合水氧化反應來實現。然而,水氧化是一個動力學緩慢的多電子/質子轉移過程,ORR所需的質子供應困難。此外,在大多數質子-供體體系中,還存在4e?ORR反應,其在初始階段產生*OOH,類似于2e?ORR,然后是O-O鍵的裂解產生水分子。這一競爭反應的存在增降低了H2O2形成的選擇性,進一步增大了通過光催化ORR有效合成H2O2的難度。
?華理Angew: 構建富質子海藻酸鹽-rGO水凝膠微反應器,增強光合成H2O2
?華理Angew: 構建富質子海藻酸鹽-rGO水凝膠微反應器,增強光合成H2O2
最近的研究表明,減少富電子表面與*OOH之間的相互作用,從而促進過氧化物的及時分離,可以有效地避免O-O鍵的斷裂,從而提高2e?ORR產生H2O2的選擇性。
基于此,華東理工大學張金龍王靈芝等選擇海藻酸鹽封裝CdS/還原氧化石墨烯(CdS/rGO)復合材料,并引入Ca(II)離子,構建一個具有提高H2O2選擇性的質子微反應器,rGO是一種快速的電子通道,可以使CdS在可見光激發下產生的電子有效地傳輸和積累。存在于水凝膠中的羥基和羧基可以促進質子中繼,補償由緩慢的WOR反應引起的質子供應不足。
此外,Lewis金屬離子同時交聯海藻酸鹽和rGO,在rGO的邊緣形成分散的O=C-O-M鍵。這些結構調整了rGO上的電子分布,促進了生成的H2O2的及時分離。實驗結果表明,制備的Ca(II)@ACG水凝膠球在沒有任何犧牲劑和純水條件下,表現出顯著的H2O2產量(204.3 μM-1,1021.5 μmol gcat-1 h-1)。
?華理Angew: 構建富質子海藻酸鹽-rGO水凝膠微反應器,增強光合成H2O2
?華理Angew: 構建富質子海藻酸鹽-rGO水凝膠微反應器,增強光合成H2O2
?華理Angew: 構建富質子海藻酸鹽-rGO水凝膠微反應器,增強光合成H2O2
根據實驗和理論計算結果,研究人員發現M-rGO上金屬離子的Lewis酸度與H2O2生產的光催化活性之間的相關性,并揭示了其潛在機制:在親氧水凝膠中,富質子環境促進了O2在rGO上的快速質子化,形成穩定的*OOH中間體。rGO上的α-C位點與*OOH之間的相互作用強度決定了O-O鍵是否能成功保存。
強Lewis酸性金屬離子能夠減輕*OOH與α-C之間的相互作用,*OOH順利地遵循2e?途徑生成H2O2;相反,對于與弱Lewis酸性金屬離子連接的rGO表面,*OOH的脫離需要克服高能勢壘,成為O2轉化為H2O2的速率決定步驟。因此,α-C和*OOH之間更強的相互作用導致O-O鍵的裂解和C=O含量的增加,從而導致水的產生。
Proton-enriched alginate–graphene hydrogel microreactor for enhanced hydrogen peroxide photosynthesis. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202406143

原創文章,作者:計算搬磚工程師,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/07/29/78ecd5c65c/

(0)

相關推薦

主站蜘蛛池模板: 汾西县| 宽城| 玛纳斯县| 连平县| 邯郸县| 彭泽县| 稻城县| 广西| 古交市| 江阴市| 潮安县| 南郑县| 霍州市| 多伦县| 永康市| 巨野县| 米易县| 师宗县| 奇台县| 密云县| 望奎县| 青冈县| 鄂伦春自治旗| 沂水县| 荔浦县| 泾川县| 共和县| 青海省| 永顺县| 苍梧县| 临泉县| 丹阳市| 东港市| 两当县| 石屏县| 定日县| 绵竹市| 滨州市| 江西省| 临夏县| 当阳市|