深共晶電解質(DEE)因其獨特的物理化學特性而備受關注,但要通過二元 DEE 配方實現令人滿意的鋰負極兼容性仍存在挑戰。在此,湖南大學梁宵團隊設計了一種由雙(三氟甲烷-磺酰基)亞胺鋰(LiTFSI)和固體丁二烯砜(BdS)組成的不易燃二元 DEE 電解質。結果顯示,該電解質在室溫下表現出較高的 Li+?離子遷移數(0.52)、離子電導率(1.48 mS cm-1)和較寬的電化學窗口(~4.5 V vs. Li/Li+),從而增強了鋰金屬的兼容性。研究表明,鋰的兼容性源于富含 LiF 的 SEI 的形成,該種穩定的 SEI 有效抑制了枝晶的生長和氣體反應,確保了 Li||Li 對稱電池、Li||LiCoO2?和 Li||LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2?全電池的長循環壽命和高庫侖效率。此外,BdS 共晶策略通過與相應的基于 TFSI–的鹽配對,顯示出對 Na 和 Zn 等其他金屬的普遍適用性。圖1. LTB DEEs 的物理化學特性總之,該工作開發了一種基于 BdS 的二元 DEE 電解質(LTB-3.0),該電解質表現出強的鋰金屬相容性。通過揭示 BdS 與 LiTFSI 之間的共晶反應,研究人員發現 LTB-3.0 電解質展現出優異的物理化學性質。此外,研究人員選擇了三種由含 N 的路易斯堿(NMAC、DMIm 和 SN)形成的傳統二元 DEE 進行比較,詳細考察了其與金屬鋰的相容性。研究表明,LTB-3.0 的金屬相容性源于 LiTFSI 與鋰金屬之間的優先反應形成了富含 LiF 的 SEI。因此,基于 LTB-3.0 的Li||Li對稱電池具有較低的界面阻抗,在 0.2 mA-cm-2?的條件下,壽命長達 600 小時以上。基于 BdS 與 TFSI 鹽的共晶方法對 Na 和 Zn 等其他金屬穩定性具有普遍適用性,即該工作為探索安全、高性能的金屬負極電池電解質提供了廣闊的前景。圖2. LTB-3.0 電解液的鋰金屬全電池性能Butadiene Sulfone Based Binary Deep Eutectic Electrolyte for High Performance?Lithium Metal Batteries,?Angewandte Chemie International Edition?2024 DOI:?10.1002/anie.202408728