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?港科大EES：原位可視化高性能固態(tài)鋰金屬電池的界面結(jié)構(gòu)演變

LAGP 具有良好的空氣穩(wěn)定性，無(wú)需嚴(yán)格的合成和儲(chǔ)存要求，是一種很有前途的固體電解質(zhì)候選材料。然而，其界面穩(wěn)定性在決定鋰金屬電池性能發(fā)揮著關(guān)鍵作用，尤其是要了解界面反應(yīng)的機(jī)理。直接跟蹤固態(tài)電解質(zhì)/電極界面的結(jié)構(gòu)和成分演變并妥善解決界面問(wèn)題對(duì)于提高固態(tài)鋰金屬電池（SSLMB）的性能至關(guān)重要。

在此，香港科技大學(xué)趙天壽團(tuán)隊(duì)利用原位透射電子顯微鏡（TEM）研究了 Li_1.5Al_0.5Ge_1.5(PO₄)₃ (LAGP) 與鋰負(fù)極之間界面的結(jié)構(gòu)演變。研究發(fā)現(xiàn)，即使不施加電壓，鋰與原始 LAGP 之間的反應(yīng)也會(huì)導(dǎo)致體積持續(xù)膨脹和接觸損失。

為了穩(wěn)定界面，作者構(gòu)建了一種多層固體電解質(zhì)，其中 LAGP 涂有聚合物電解質(zhì)（P-DOL），從而使界面層在整個(gè)鋰化過(guò)程中保持原始形態(tài)。此外，P-DOL 還能促進(jìn)在界面上形成豐富的 LiF，抑制 LAGP 的電子傳輸和體積膨脹，這一點(diǎn)在低溫微電子能譜和模擬分析中得到了進(jìn)一步證實(shí)。

即使在苛刻的測(cè)試條件下，如高倍率（10 C）、高活性材料負(fù)載（11.7 mg cm^-2）、寬電壓范圍（2.8-4.45 V）和-20-50 ℃的溫度范圍內(nèi)，該種獨(dú)特的多層電解質(zhì)的有效性和可循環(huán)性在各種電池中得到了證明。通過(guò)應(yīng)用相同的界面改性方法，作者還制備出了同時(shí)具有高離子電導(dǎo)率和界面穩(wěn)定性的基于 LLZTO 的（Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂）電解質(zhì)。

圖1. LAGP@P-DOL結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作利用原位 TEM 技術(shù)觀察了 SSLMB 中電解質(zhì)/Li在納米尺度上的界面反應(yīng)和結(jié)構(gòu)變化，發(fā)現(xiàn) LAGP@P-DOL 顆粒在充放電過(guò)程中的形態(tài)變化極小。Cryo-TEM 和 TOF-SIMS 證實(shí)在 LAGP@P-DOL/Li 界面形成了富含 LiF 的層，促進(jìn)了 Li⁺的均勻分布，有利于鋰的致密均勻沉積。基于 QCPE@P-DOL 的鋰金屬電池在 -20 至 50 ℃ 的溫度范圍內(nèi)表現(xiàn)出卓越的循環(huán)穩(wěn)定性，在 30 ℃、放電率為 10.0 C 的條件下，循環(huán)壽命超過(guò) 1450 次。

因此，該工作為理解 SSLMB 中鋰與無(wú)機(jī)氧化物之間的界面結(jié)構(gòu)和成分的演變提供了理論基礎(chǔ)，為設(shè)計(jì)界面層以提高 SSLMB 系統(tǒng)和各種堿金屬電池的性能提供了寶貴的見解。

圖2. 電池性能

Stabilizing the LAGP/Li interface and in situ visualizing the interfacial structure?evolution for high-performance solid-state lithium metal batteries, Energy &?Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee02075h

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