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全球礦物燃料的持續消耗導致CO₂排放量顯著增加，造成嚴重的氣候和環境問題。為了解決這一問題，人們開發了碳捕獲、利用和儲存(CCUS)技術。利用CO₂生產高附加值化學物質，包括淀粉、環狀碳酸鹽、羧酸和2-惡唑烷酮等，被認為是實現碳中和的一個有前途的策略。然而，由于C=O鍵解離能較大，CO₂的催化轉化通常需要貴金屬和/或在苛刻的條件下進行。

此外，這些催化反應通常需要高濃度的CO₂(>99%)，遠高于大氣中的CO₂(0.04%)和煙氣中的CO₂(10-25%)。這些問題極大地限制了催化CO₂轉化的工業應用。因此，目前需要開發在溫和條件和低CO₂濃度下能夠有效工作的高效和低成本催化劑，但這仍具有挑戰性。

近日，暨南大學李丹和寧國宏等通過三組分縮合體系合成了四個二維多元金屬-有機骨架(MTV-MOF)，表示為1_X%-2_0.5-X%-3_0.5-JNM(1=Ag-CTC–CHO、2=Cu-CTC–CHO、3=Cu-CTC-NH₂；X=0、10、25和50)。在不改變次級構筑單元(SBUs，Cu-CTC-NH₂)的情況下，通過控制Ag-CTC-CHO和Cu-CTC-CHO的化學計量比，可以微調Ag和Cu的比例。當只有10% Ag被納入框架時，所得1_0.1-2_0.4-3_0.5-JNM在四種MTV-MOFs中表現出最高的炔丙胺與CO₂環合的催化活性。

具體而言，在無溶劑和常壓條件下，以1_0.1-2_0.4-3_0.5-JNM為多相催化劑，可獲得243 h^-1的周轉頻率(TOF)，比2_0.5-3_0.5-JNM(10.8 h^-1)高20倍以上。值得注意的是，1_0.1-2_0.4-3_0.5-JNM即使在CO₂濃度低至10%的模擬煙氣中也保持了高催化活性；此外，它經過八個催化循環后性能損失可忽略不計。

根據實驗和理論計算結果，研究人員提出了1_0.1-2_0.4-3_0.5-JNM催化炔基胺與CO₂環化反應的可能機理。首先，1,8-二氮雜雙環[5.4.0]十一碳-7-烯(DBU)作為有機堿可以使氨基脫氫；然后，脫氫氨基被CO₂攻擊，產生氨基甲酸酯陰離子(II)和DBUH⁺。其次，在1_0.1-2_0.4-3_0.5-JNM中的Ag(I)/Cu(I)協同激活氨基甲酸鹽陰離子中的C≡C鍵產生居間態；隨后通過分子內親核環化反應，形成了一個五元環。最后，通過從DBUH⁺中提取氫得到目標產物，同時再生出催化劑和DBU。

總的來說，該項工作為在分子水平上合理設計協同MTV-MOFs作為多相催化劑以實現CO₂的綠色高效化學轉化提供了新的思路。

Metal variance in multivariate metal–organic frameworks for boosting catalytic conversion of CO₂. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c04556

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暨大JACS: 構建多元金屬-有機框架，促進CO2催化轉化

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