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提高290倍!僅隔1天!俞漢青院士團(tuán)隊(duì),再發(fā)Nature子刊!

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提高290倍!僅隔1天!俞漢青院士團(tuán)隊(duì),再發(fā)Nature子刊!
第一作者:Chao-Hai Gu,Song Wang
通訊作者:俞漢青,江俊,張愛勇
通訊單位:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué),合肥工業(yè)大學(xué)
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俞漢青中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)杰出講席教授,中國工程院院士。國家杰出青年基金獲得者(2006)、教育部特聘教授(2007)、全國模范教師(2009)、教育部創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人(2012)、科技部創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人(2016) 、國家自然科學(xué)基金委創(chuàng)新群體負(fù)責(zé)人(2018)、全國先進(jìn)工作者(2020)。長期開展水污染控制的基礎(chǔ)研究、技術(shù)研發(fā)和實(shí)際應(yīng)用工作。
(信息來源:https://team.ustc.edu.cn/hqyulab_en/en/tdcy/651601/content/2185.htm)
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江俊中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院教授,博士生導(dǎo)師。2013年獲批國家科技部青年973項(xiàng)目負(fù)責(zé)人并于2018年獲結(jié)題優(yōu)秀,2020年獲自然科學(xué)基金委杰出青年基金資助。主要從事理論化學(xué)研究,發(fā)展融合人工智能與大數(shù)據(jù)技術(shù)的量子化學(xué)方法,聚焦于復(fù)雜體系內(nèi)電子運(yùn)動模擬,研究在多個(gè)物理與化學(xué)應(yīng)用領(lǐng)域(能源催化、功能材料、光化學(xué)、譜學(xué))中的實(shí)際問題。
(信息來源:https://faculty.ustc.edu.cn/jiangjun1/zh_CN/index/160681/list/index.htm)
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張愛勇合肥工業(yè)大學(xué),土木與水利工程學(xué)院,教授、博導(dǎo)。圍繞水污染控制物化技術(shù)的關(guān)鍵科學(xué)問題,先后主持國家自然科學(xué)基金3項(xiàng)、中央部屬高校科研項(xiàng)目3項(xiàng)、博士后科學(xué)基金1項(xiàng)和各類科研平臺項(xiàng)目5項(xiàng),作為研究骨干參與國家重大基礎(chǔ)研究計(jì)劃1項(xiàng)。

(信息來源:http://civil.hfut.edu.cn/2021/0804/c8385a261465/page.htm)

論文速覽
開發(fā)對水凈化有效的環(huán)保催化劑,同時(shí)盡量減少氧化劑的使用,是至關(guān)重要的。在本研究中,我們提出了一種無金屬的氮/氟雙活性位點(diǎn)催化劑,增強(qiáng)了單線態(tài)氧(1O2)的選擇性和利用效率,用于水的凈化。
先進(jìn)的理論模擬揭示了協(xié)同的氟-氮相互作用調(diào)節(jié)電子分布和極化,創(chuàng)造了不對稱的表面電子構(gòu)型和電子缺乏的氮空位。這些特性觸發(fā)了從過硫酸氫鹽(PMS)選擇性產(chǎn)生1O2,并改善了鄰近活性氧物質(zhì)的利用,這得益于氟-碳路易斯酸吸附位點(diǎn)上的污染物富集。利用這些見解,研究者通過蒙脫石(MMT)輔助熱解合成了催化劑(NFC/M)。
這種方法利用MMT作為原位層疊模板的作用,實(shí)現(xiàn)了碳、氮和氟前體的可控分解,從而產(chǎn)生了具有增強(qiáng)結(jié)構(gòu)適應(yīng)性、活性位點(diǎn)可接近性和“傳質(zhì)”能力的催化劑。NFC/M在苯酚降解效率上比單活性位點(diǎn)類似物提高了290.5倍,超過了大多數(shù)基于金屬的催化劑。這項(xiàng)工作不僅強(qiáng)調(diào)了在催化劑設(shè)計(jì)中精確的電子和結(jié)構(gòu)調(diào)控的潛力,而且推動了有效和可持續(xù)的水凈化解決方案的發(fā)展。
圖文導(dǎo)讀
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圖1:Nv-NFC對催化劑電子結(jié)構(gòu)的影響,以及PMS在不同氮空位上的吸附和活化的自由能圖。
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圖2:NFC/M催化劑的制備過程、形態(tài)和結(jié)構(gòu)。
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圖3:NFC/M的電子和原子結(jié)構(gòu)。
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圖4:NFC/M在PMS激活下選擇性產(chǎn)生1O2的性能和機(jī)制。
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圖5:通過協(xié)同雙活性位點(diǎn)模型實(shí)現(xiàn)的類芬頓性能。
文獻(xiàn)信息
標(biāo)題:Tuning electronic structure of metal-free dual-site catalyst enables exclusive singlet oxygen production and in-situ utilization
期刊:Nature Communications
DOI:10.1038/s41467-024-50240-0

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