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IF=40.4！中科院院士/「國家杰青」團隊，最新Chem. Soc. Rev.！

成果簡介

可充電鈉離子電池 (SIBs) 作為一種先進的電化學(xué)儲能技術(shù)，具有減輕對鋰資源依賴的潛力。與鋰離子電池類似，正極材料在SIBs的成本和能量輸出中起決定性作用。在各種正極材料中，鈉層狀過渡金屬 (TM) 氧化物因其易于合成、高鈉儲存容量/電壓，適用于高能量SIBs，以及對大規(guī)模制造鋰層狀氧化物類似物的高度適應(yīng)性而成為一種有吸引力的選擇。然而，從實驗室到市場，鈉層狀氧化物正極的實際應(yīng)用受到對基本結(jié)構(gòu)性能關(guān)系理解模糊和缺乏定制材料設(shè)計策略以滿足實際儲能應(yīng)用的多樣化需求的限制。

在這篇綜述中，中科院院士萬立駿，中國科學(xué)院化學(xué)所郭玉國和辛森團隊等人通過闡明關(guān)鍵容量貢獻元素（例如TM陽離子和氧陰離子）在氧化物中的電子構(gòu)型及其對鈉（脫）嵌入（電）化學(xué)和正極儲能性能的影響來澄清這些基本誤解。隨后，他們討論了阻礙層狀氧化物正極實際使用的問題、其起源以及相應(yīng)的解決策略，以加速目標導(dǎo)向的正極材料研究和開發(fā)。最后，他們討論了幾種顯示出下一代SIBs前景的新型鈉層狀正極材料，包括具有陰離子氧化還原和高熵的層狀氧化物，并強調(diào)了層狀氧化物作為固態(tài)SIBs正極在高能量和安全性方面的應(yīng)用。總之，他們旨在為高性能鈉層狀氧化物正極材料的合理設(shè)計提供見解，朝著低成本實現(xiàn)可持續(xù)電化學(xué)儲能的實際應(yīng)用。相關(guān)文章以“Sodium layered oxide cathodes: properties, practicality and prospects”為題發(fā)表在Chemical Society Reviews上。

研究背景

目前，全球能源消耗增加以及傳統(tǒng)化石燃料供應(yīng)有限，促使人們轉(zhuǎn)向可再生能源。然而，這些能源具有間歇性和地域依賴性，對電網(wǎng)儲能提出了挑戰(zhàn)。電化學(xué)氧化還原反應(yīng)儲能被證明是高效且環(huán)保的技術(shù)。在過去三十年中，鋰離子電池（LIBs）主導(dǎo)了電化學(xué)儲能市場，但天然鋰資源短缺和價格波動對其大規(guī)模儲能的資源和經(jīng)濟可持續(xù)性產(chǎn)生了負面影響。相比之下，鈉離子電池（SIBs）提供了一種可行的替代方案，近年來在技術(shù)和市場方面迅速發(fā)展。鈉在地殼中的豐度遠高于鋰，消除了資源問題。SIBs的正負極材料與LIBs類似，因此可以參考LIBs的制造程序進行大規(guī)模生產(chǎn)。盡管SIBs的能量密度低于LIBs，但其原材料成本較低。此外，SIBs在低溫儲存性能和高充放電速率方面優(yōu)于LIBs，使其成為低成本、可持續(xù)電網(wǎng)儲能的有前景替代方案。

正極是LIBs和SIBs的關(guān)鍵組成部分，對電池成本、能量輸出和循環(huán)壽命有重大影響。在SIBs中，常見的正極包括普魯士藍類似物（PBAs）、多陰離子化合物和過渡金屬層狀氧化物。PBAs因其高理論儲鈉容量和低成本被研究為SIB正極材料，但其晶體結(jié)構(gòu)缺陷和低壓實密度限制了其應(yīng)用。多陰離子化合物具有高可調(diào)工作電壓和長循環(huán)壽命，但其低理論容量和差的電子導(dǎo)電性限制了應(yīng)用。相比之下，過渡金屬層狀氧化物因其高理論容量和電壓、快速電子傳導(dǎo)性和高壓實密度，是SIB正極研究的前沿。鈉層狀氧化物與鋰層狀氧化物的相似性使得共享生產(chǎn)線成為可能，促進了材料的研究和應(yīng)用。然而，從實驗室到市場的最后一步仍然具有挑戰(zhàn)性。

本文綜述了關(guān)鍵容量貢獻元素的氧化還原對及其對層狀氧化物正極性能的影響，同時討論了阻礙鈉層狀氧化物正極實際應(yīng)用的關(guān)鍵問題及其改進策略。此外，探討了應(yīng)對層狀氧化物大規(guī)模生產(chǎn)和商業(yè)化的策略，并討論了幾種有望用于下一代SIBs的新型正極材料，強調(diào)了層狀氧化物在固態(tài)SIBs中的應(yīng)用，具有更高的能量和安全性。預(yù)計本綜述將為設(shè)計高性能鈉層狀氧化物正極材料提供全景視圖，推動實用且可持續(xù)的SIBs的發(fā)展。

圖文導(dǎo)讀

鈉層狀氧化物的晶體結(jié)構(gòu)

鈉層狀氧化物NaxTMO2由交替排列的TM層和鈉層組成，分為兩類典型結(jié)構(gòu)，P2和O3。O3型正極具有菱面體對稱晶格，傾向于富鈉離子，P2型正極具有六方晶體結(jié)構(gòu)，鈉含量非化學(xué)計量。兩種結(jié)構(gòu)的差異帶來了獨特特性，O3型正極高充放電容量但鈉離子擴散慢且空氣穩(wěn)定性差，P2型正極高放電容量但初始充電容量低，限制了其應(yīng)用。P2型正極顯示出更高的平均電壓和更好的鈉離子擴散動力學(xué)，適用于不同應(yīng)用場景。

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圖1: 鈉層狀氧化物的晶體結(jié)構(gòu)：P2型和O3型

鈉層狀氧化物中的電化學(xué)活性元素

鈉層狀氧化物中的電荷補償通過在充放電過程中活性元素的氧化還原反應(yīng)實現(xiàn)。主要活性元素包括鎳（Ni）、錳（Mn）、鈷（Co）、鐵（Fe）和銅（Cu），其中Fe³⁺/Fe⁴⁺和Cu²⁺/Cu³⁺氧化還原對是鈉層狀氧化物所獨有的。在這些元素中，Mn³+/Mn⁴⁺由于Jahn-Teller效應(yīng)導(dǎo)致晶格畸變；Fe³⁺/Fe⁴⁺在鈉離子電池中表現(xiàn)出電化學(xué)活性但在鋰離子電池中則沒有；Co³⁺/Co⁴⁺有助于穩(wěn)定層狀結(jié)構(gòu)；Ni²⁺/Ni³⁺表現(xiàn)出良好的倍率性能，但P2-Na_xNiO₂在常規(guī)條件下不能合成；Cu²⁺/Cu³⁺在鈉層狀氧化物中表現(xiàn)出反應(yīng)性和高電位。

圖2: 鈉層狀氧化物中的電化學(xué)活性元素

鈉層狀氧化物正極實際應(yīng)用的挑戰(zhàn)

目前，鈉層狀氧化物正極已被廣泛報道并在大規(guī)模生產(chǎn)中占據(jù)了領(lǐng)先地位。然而，鈉層狀氧化物在鈉離子電池（SIBs）中的實際應(yīng)用仍受其晶體結(jié)構(gòu)和顆粒降解的限制，如空氣穩(wěn)定性差、不可逆的相變（特別是在高電壓下）、裂紋和有害的界面反應(yīng)等問題。這些挑戰(zhàn)可以通過元素摻雜、表面改性和形貌控制等策略來緩解或減輕。

圖3:鈉層狀氧化物正極材料在空氣/濕氣/水中的穩(wěn)定性

圖4：高電壓下鈉層狀氧化物正極材料的不可逆相變

圖5: 鈉層狀氧化物正極材料的裂紋和有害界面反應(yīng)

大規(guī)模生產(chǎn)中的策略

鈉層狀氧化物正極由于其高理論容量、合適的工作電壓和良好的循環(huán)性能，正在逐步繁榮。然而，從實驗室到市場的轉(zhuǎn)變?nèi)匀痪哂刑魬?zhàn)性。通過深入研究材料的組成-結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，可以設(shè)計出高性能的鈉正極。雖然實驗室創(chuàng)新在解決固有的正極材料問題方面取得了進展，但在大規(guī)模生產(chǎn)過程中還需要考慮其他實際問題，如經(jīng)濟效益、生產(chǎn)難度和安全性等。通過持續(xù)開發(fā)具有優(yōu)異（電）化學(xué)性能的新型材料，可以在能量存儲領(lǐng)域保持競爭力。

圖6：實用鈉層狀氧化物正極材料的規(guī)模生產(chǎn)

下一代SIB的鈉層狀氧化物正極

隨著技術(shù)進步和市場需求的增加，SIBs在未來能量儲存領(lǐng)域中將扮演重要角色。為了滿足多樣化的應(yīng)用需求，需要不斷開發(fā)高性能的層狀氧化物材料，這些材料因其高能量密度和循環(huán)穩(wěn)定性而受到關(guān)注。

高熵氧化物（HEOs）作為一種具有優(yōu)異電化學(xué)性能的正極材料，受到廣泛關(guān)注。高熵層狀氧化物正極表現(xiàn)出良好的循環(huán)壽命和倍率性能，但在大規(guī)模生產(chǎn)中，如何實現(xiàn)元素的均勻分布仍是一個挑戰(zhàn)。

鈉正極材料相對于鋰類材料，存在比容量低的問題。開發(fā)高容量正極材料是可行的策略，能夠降低SIBs的每千瓦時成本并提高市場競爭力。傳統(tǒng)的層狀氧化物通過過渡金屬的氧化還原提供容量，而陰離子氧化還原則提供了實現(xiàn)高容量的新途徑，通過激發(fā)陰離子參與電荷補償，顯著提高電池的比能量。

固態(tài)鈉二次電池（SSNMBs）因其高能量密度和安全性吸引了廣泛關(guān)注，但也為正極材料帶來了新的挑戰(zhàn)。開發(fā)適用于固態(tài)電池的層狀正極材料至關(guān)重要，這些材料需要與電解質(zhì)化學(xué)和機械兼容，并具有增強的離子導(dǎo)電性。隨著研究的深入，改進鈉層狀正極材料的性能將成為未來的重點，促進SIBs的廣泛應(yīng)用。

總結(jié)展望

鈉層狀氧化物正極由于其高理論容量、適當(dāng)?shù)墓ぷ麟妷汉土己玫难h(huán)性能，正在逐步繁榮。然而，從實驗室到市場的轉(zhuǎn)變?nèi)匀痪哂刑魬?zhàn)性。通過深入研究材料的組成-結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，可以設(shè)計出高性能的鈉正極。雖然實驗室創(chuàng)新在解決固有的正極材料問題方面取得了進展，但在大規(guī)模生產(chǎn)過程中還需要考慮其他實際問題，如經(jīng)濟效益、生產(chǎn)難度和安全性等。通過持續(xù)開發(fā)具有優(yōu)異（電）化學(xué)性能的新型材料，可以在能量存儲領(lǐng)域保持競爭力。

高熵氧化物、陰離子氧化還原活性正極和用于固態(tài)電池的層狀氧化物等材料由于其顯著的能量密度和循環(huán)穩(wěn)定性，展示出巨大的實際應(yīng)用前景。隨著鈉層狀氧化物正極的快速工業(yè)化進程，以及電解質(zhì)和負極等其他關(guān)鍵材料的進步，預(yù)計SIBs的工業(yè)化將得到極大加速。希望本綜述能為設(shè)計高性能鈉層狀氧化物正極提供見解，促進SIBs的大規(guī)模應(yīng)用

文獻信息

Guo, Y.-J., Jin, R.-X., Fan, M., Wang, W.-P., Xin, S., Wan, L.-J., & Guo, Y.-G. (2024). Sodium layered oxide cathodes: Properties, practicality and prospects. Chemical Society Reviews. https://doi.org/10.1039/D4CS00415A

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