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?西交/東南Nature子刊：濃縮太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)水蒸氣中CO2還原，能量轉(zhuǎn)換效率>1%

CO₂還原涉及多個(gè)質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移，其最終產(chǎn)物是根據(jù)還原途徑的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)參數(shù)確定的。CH₄的形成在熱力學(xué)上比CO₂還原為CO更有利，但在動(dòng)力學(xué)上不具有優(yōu)勢(shì)。同時(shí)，H₂O是最具成本效益的質(zhì)子來(lái)源，但H₂O解離是光熱催化CO₂和H₂O產(chǎn)生CH₄的主要限速步驟，需要高溫才能達(dá)到合適的能量轉(zhuǎn)換效率(< 1%)。為了避免這些問(wèn)題，需要設(shè)計(jì)并開(kāi)發(fā)催化劑來(lái)實(shí)現(xiàn)H₂O分子的有效活化，即在微觀尺度上分離光催化和熱催化，以及產(chǎn)生能夠捕獲局域聲子以及光生電荷載體的活性位點(diǎn)。

近日，西安交通大學(xué)劉茂昌、東南大學(xué)段倫博和李乃旭等開(kāi)發(fā)了一種富氧空位(V_O)的CeO₂催化劑，其表面附著單原子Ni，其能夠在集中太陽(yáng)輻照條件下利用H₂O作為質(zhì)子源高效光熱還原CO₂制備CH₄。具體而言，高光子通量減少了CH₄產(chǎn)生的活化能，并防止了V_O耗盡。這些缺陷與單原子Ni配位，極大地促進(jìn)了Ni d軌道上電荷和局域聲子的俘獲，從而誘導(dǎo)了更有效的H₂O活化。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，在集中的太陽(yáng)輻照下，最優(yōu)的NF@0.1% Ni@CeO₂-V_O催化劑的CH₄收率為192.75 μmol cm^?2 h^?1，選擇性為100%，太陽(yáng)能-化學(xué)能轉(zhuǎn)化率為1.14%。此外，在太陽(yáng)光照射下，催化劑中V含量增加，這增強(qiáng)了電子和空穴之間的重組；同時(shí)，Ni單原子和V形成原子級(jí)活性中心，這些活性中心結(jié)合載體重組引起的熱點(diǎn)效應(yīng)，促進(jìn)了CO₂還原反應(yīng)。

結(jié)合光譜表征和理論計(jì)算，揭示了集中的太陽(yáng)輻照條件下NF@0.1% Ni@CeO₂-V_O催化劑上光熱還原CO₂的合理機(jī)制：最初，CO₂被CeO₂的表面晶格O吸附，而H₂O分子被單原子Ni吸附；Ni位點(diǎn)上的H₂O熱輔助光解產(chǎn)生H，將CO₂轉(zhuǎn)化為CH₄，O轉(zhuǎn)化為O₂，同時(shí)產(chǎn)物從催化劑表面釋放出來(lái)。這可以用費(fèi)曼圖來(lái)詳細(xì)說(shuō)明，其中W表示激發(fā)CB和VB的光子，導(dǎo)致釋放電子和空穴；一些空穴負(fù)責(zé)H₂O分子的光解離，而另一些空穴通過(guò)Ni的中間雜質(zhì)態(tài)與電子結(jié)合形成聲子Y，通過(guò)加熱促進(jìn)H₂O分子的光解離。

綜上，該項(xiàng)工作通過(guò)集中太陽(yáng)輻射實(shí)現(xiàn)高空間能量轉(zhuǎn)換轉(zhuǎn)換，并闡明了表面原子結(jié)構(gòu)影響催化效率的機(jī)制，未開(kāi)發(fā)高效的催化劑提供了理論指導(dǎo)。

Concentrated solar CO₂ reduction in H₂O vapour with >1% energy conversion efficiency. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-49003-8

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