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第一作者：郭明春，管新宇

通訊作者：江海龍

通訊單位：中國科學技術大學

江海龍，中國科學技術大學化學系教授、博士生導師、英國皇家化學會會士，國家杰出青年基金獲得者、國家重點研發計劃項目首席科學家、入選國家萬人計劃領軍人才和科技部中青年科技創新領軍人才等。（信息來源：https://chem.ustc.edu.cn/2013/0304/c2474a17084/pagem.htm）

論文速覽

負載型金屬納米粒子（NPs）在多相催化領域中顯示出巨大潛力，但精確控制它們與載體的相互作用以影響催化性能仍然面臨重大挑戰。

本文研究了如何通過共價有機框架（COFs）的孔壁工程來定制封裝鉑（Pt）納米粒子的催化性能。

研究中，Pt納米粒子被摻入到硫醚官能化的COFs（簡稱COF-S_x）中，通過調節COF孔壁上懸掛的硫醚密度，精確控制Pt納米粒子的尺寸和電子狀態。這種Pt@COF-S_x復合材料在對氯硝基苯（p-CNB）加氫轉化為對氯苯胺（p-CAN）表現出超過99%的卓越選擇性，與摻入不含硫醚COFs中Pt納米粒子具有較差選擇性形成鮮明對比。此外，Pt@COF-S_x的轉化率隨著硫醚密度的增加呈現出火山型曲線，這是由于可接近的Pt位點的變化。

本工作提供了一種借助合理的設計和精確的支撐結構定制，通過微環境調節來調控金屬NPs催化性能的有效方法。

圖文導讀

圖1：孔壁上懸掛基團和客體金屬納米粒子的摻入并未影響COF骨架結構。

圖2：COFs的介孔特性，隨著硫醚密度的增加，BET表面積略有下降。

圖3：Pt@COF-V_0.5、Pt@COF-S_0.2和Pt@COF-S_0.33中Pt納米粒子的尺寸和分布。

圖4：DRIFTS光譜表征。

圖5：中性或帶正電的Pt(111)表面上p-CNB加氫為p-CAN反應坐標的相對能量變化或DFT計算。

圖6：Pt/C-S_V上p-CNB的加氫轉化率和對p-CAN的選擇性。

總結展望

本研究成功制備了一系列Pt@COF-S_x復合材料，通過精確控制COF孔壁上的硫醚基團，實現了對封裝Pt納米粒子特性的精確調控。Pt@COF-S_0.5在對氯硝基苯加氫生成對氯苯胺的過程中表現出幾乎絕對的選擇性，并且具有卓越的活性。此外，隨著硫醚含量的增加，轉化率呈現出火山型曲線，這歸因于可接近Pt位點數量的變化。

本工作為通過微環境調節來調控支持金屬納米粒子的催化性能提供了一種合理的方法，特別是通過精確的孔壁工程來改進宿主COFs，為支持催化劑的性能提升提供了有前景的策略。

文獻信息

標題：Tailoring Catalysis of Encapsulated Pt Nanoparticles by Pore Wall Engineering of Covalent Organic Frameworks

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202410097

原創文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/07/04/d8324ac1c8/

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