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清華大學(xué)王鐵峰團(tuán)隊(duì)，最新Nature Synthesis!

第一作者：劉少雄

通訊作者：王鐵峰

通訊單位：清華大學(xué)

王鐵峰，化工系教授，工學(xué)博士，清華大學(xué)化工系化學(xué)工程專業(yè)， 2014獲侯德榜化工科技青年獎(jiǎng)，2012 教育部新世紀(jì)優(yōu)秀人才支持計(jì)劃，2009 北京市科技新星計(jì)劃，主要研究領(lǐng)域?yàn)榍鍧嵞茉椿?、非均相催化和多相流反?yīng)器。（信息來(lái)源：http://www.imem.tsinghua.edu.cn/info/1332/2282.htm）

論文速覽

由于催化材料上潛在活性位點(diǎn)的非均勻分布，以及在激活狀態(tài)下活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)的復(fù)雜演變，精確控制或識(shí)別單原子催化劑（SACs）中的配位環(huán)境仍然具有挑戰(zhàn)性。

本論文提出一鍋溶劑熱法，在多種基于對(duì)苯二甲酸的金屬-有機(jī)框架（MOFs）中精確錨定單個(gè)Pt(0)原子，構(gòu)建了具有不同有機(jī)配位環(huán)境的明確活性位點(diǎn)。研究表明，通過(guò)功能團(tuán)的影響，Pt₁位點(diǎn)在加氫反應(yīng)和抗燒結(jié)方面表現(xiàn)出不同的催化活性。

通過(guò)機(jī)理研究揭示了Pt中心的電子態(tài)變化以及中間體在Pt位點(diǎn)上的吸附行為，發(fā)現(xiàn)Pt₁@UiO-66-Br具有最高的活性和出色的熱穩(wěn)定性，在高達(dá)300 °C的H₂氛圍下沒(méi)有金屬聚集現(xiàn)象。該工作為孤立金屬原子的精確環(huán)境修飾提供了策略，以實(shí)現(xiàn)更好的催化性能。

圖文導(dǎo)讀

圖1：Pt₁@UiO-66-X的合成和可視化，和EDS元素面掃圖展示了Pt₁@UiO-66的結(jié)構(gòu)和Pt的分布。

圖2：Pt₁@UiO-66-X的光譜表征和合成機(jī)理的機(jī)理研究。

圖3：Pt₁@IRMOF-3和Pt₁@Fe-MIL-101–NH₂的表征。

圖4：Pt₁@UiO-66-X (X =-Br, -NH₂, -I, -H)苯乙烯和硝基苯加氫催化性能比較。

圖5：Pt₁@UiO-66–X的電子性質(zhì)。

圖6：Pt₁@UiO-66-NH₂和Pt₁@UiO-66-Br的熱穩(wěn)定性。

?總結(jié)展望

本研究成功開(kāi)發(fā)了一鍋溶劑熱法策略，用于在MOFs中錨定單個(gè)Pt原子，并研究了不同配位環(huán)境下的催化性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Pt₁@UiO-66–Br在苯乙烯和硝基苯的加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出最高的活性，且在高達(dá)300 °C的H₂氛圍下顯示出卓越的熱穩(wěn)定性，沒(méi)有發(fā)生金屬聚集。

通過(guò)DFT計(jì)算，研究了Pt與MOFs之間的電子相互作用，揭示了配體電子態(tài)對(duì)Pt中心催化活性的調(diào)控作用。本工作不僅為設(shè)計(jì)和合成具有優(yōu)異性能的單原子催化劑提供了新的思路，也為理解活性位點(diǎn)的配位環(huán)境對(duì)催化反應(yīng)的影響提供了深入的見(jiàn)解。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：A one-pot strategy for anchoring single Pt atoms in MOFs with diverse coordination environments

期刊：Nature Synthesis

DOI：10.1038/s44160-024-00585-7

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/06/23/db0c438180/

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